İTÜ TRIGA Mark II araştırma reaktöründe enstrümental nötron aktivasyon analizi bağıl ve k0 standardizasyon yöntemlerinin çevresel örneklere uygulanması

Nötron aktivasyon analizi (NAA), çeşitli matrislerdeki örneklerin içerdiği elementlerin belirlenmesinde kullanılan analitik bir yöntemdir. Enstrümental nötron aktivasyon analizi (INAA) ise, örneklerin ışınlamadan önce veya sonra herhangi bir kimyasal işleme maruz kalmamasından dolayı tahribatsız bir yöntem olduğundan dünyada en çok kullanılan NAA yöntemidir. NAA'de standardizasyon yöntemleri mutlak, bağıl ve komparatör (karşılaştırıcı) standardizasyonu olmak üzere üçe ayrılır. Mutlak yöntem deneysel olarak basit olmasına rağmen, element miktarının hesaplanmasında kullanılan bazı fiziksel parametrelerin belirsizliği birçok (n,γ) reaksiyonu ve radyonüklit için yüksektir. Bu nedenle bu yöntem ile elde edilen element miktarları yüksek belirsizliğe sahiptir. Bağıl standardizasyon yönteminde örnek ve ilgilenilen element içeriği bilinen bir standart ile birlikte ışınlanır ve aynı deneysel koşullarda ölçülür. Bağıl yöntem ile yüksek doğrulukla sonuç elde edilmesine rağmen çoklu-element analizinde standardın hazırlanması ve ölçülmesi zorluk yaratmaktadır. Tek-komparatör yöntemi standardın ve seçilen tek-komparatörün birlikte ışınlanmasıyla k-faktörlerinin deneysel olarak belirlenmesini içerir. Daha sonra örneğin ve tek-komparatörün birlikte ışınlanmasıyla örneğin içeriğindeki element miktarı belirlenir. Yöntemin en önemli avantajı k-faktörlerinin önceden belirlendiği durumda deneysel basitliğidir. Ancak k-faktörlerinin deneysel koşullara bağlı olması yöntemin dezavantajıdır. Eğer tek-komparatör yönteminin deneysel olarak belirlenen k-faktörleri ışınlama ve ölçüm koşullarına göre normalize edilirse k0-faktörleri tanımlanır. k0 yöntemi analizden önce nötron spektrumu parametrelerinin, termal nötron akısının (φt), epitermal akı dağılım parametresinin (α), termal-epitermal akı oranının (f) ve komparatör faktörünün (Fc,Au) belirlenmesini ve dedektör kalibrasyonlarının yapılmasını gerektirir. k0 yönteminin avantajı ticari olarak erişilebilen veya ücretsiz yazılımlar kullanarak çok sayıda benzer örneğin çoklu-element analizinin zamandan kazanılarak yapılmasıdır. Bu çalışmada, İTÜ TRIGA Mark II araştırma reaktöründe INAA'nin bilimsel ve ticari amaçlarla uygulanabileceği düşüncesinden yola çıkılarak, çevresel örneklerin element analizi için bağıl ve k0 standardizasyonları yapılmıştır. Bu kapsamda HPGe dedektörlerin kalibrasyonları, nötron spektrumu kalibrasyonu, içeriği bilinen sertifikalı referans malzemelerin ve yeterlilik testi malzemelerinin element analizleri yapılmış ve sonuçların kalite kontrolü değerlendirilmiştir. Ayrıca, çevresel örneklerde INAA'nin İTÜ TRIGA Mark II araştırma reaktöründe uygulanması çalışmalarına katkı sağlaması amacıyla TÜBİTAK 2214-A Yurt Dışı Doktora Sırası Araştırma Burs Programı kapsamında Nuclear Physics Institute of the Czech Academy of Sciences (CAS NPI)'da İstanbul'un çeşitli bölgelerinden alınan toprak ve bitki örneklerinin element analizini içeren altı aylık bir araştırma yürütülmüştür. ITU TRIGA Mark II araştırma reaktörü merkezi ışınlama kanalında 250 kW güç seviyesinde 6 saat ve 207 kW güç seviyesinde 4 saat ışınlama yapılmıştır. Bağıl standardizasyon ile element konsantrasyonlarının belirlenmesi ve sonuçların kalitesinin değerlendirilmesi için çeşitli MS Excel programları hazırlanmıştır. Hazırlanan programlar ile rutin çalışmalarda analizin hızlı yapılması ve veri girişinden kaynaklanabilecek hataların en aza indirilmesi amaçlanmıştır. k0 standardizasyonu k0-IAEA (versiyon 7.16) ve Kayzero for Windows (versiyon 3.05) programları ile uygulanmıştır. Ayrıca nötron spektrumu parametrelerinin ve belirsizliklerinin belirlenmesi amacıyla Kragten yöntemi kullanılmıştır. Bağıl standardizasyonda toprak örneklerinde As, Ce, Co, Cr, Cs, Fe, K, La, Na, Rb, Sb, Sc, Th, U ve Zn element konsantrasyonları belirlenmiştir. Elde edilen sonuçlara göre, bağıl standardizasyonda ölçüm belirsizliğine en yüksek katkının sayım istatistiğinden geldiği gözlenmiştir. k0 standardizasyonunda Au ve Zr monitörlerin kullanıldığı çıplak-üçlü monitor yöntemi uygulanarak k0-IAEA, Kayzero for Windows ve Kragten yöntemi ile nötron spektrumu parametreleri ve belirsizlikleri hesaplanmıştır. k0-IAEA, Kayzero for Windows ve Kragten yöntemi ile hesaplanan nötron spektrumu parametrelerinin ise uyumlu olduğu gözlenmiştir. Hesaplanan f değerleri (˂20), nötron spektrumunun termalizasyonunun zayıf olduğunu göstermektedir. α değerleri ise 0'dan küçük hesaplanmıştır. Hesaplanan α değerlerinin belirsizlikleri %43-%1700 arasında değişmektedir. k0 standardizasyonu ile toprak ve bitki örneklerinde Ag, As, Au Ba, Br, Cd, Ce, Co, Cr, Cs, Eu, Fe, Hf, K, La, Na, Rb, Sb, Sc, Sm, Sr, Tb, Th, U, W, Yb, Zn ve Zr element konsantrasyonları belirlenmiştir. Yöntemin performansı NIST SRM 2711, 1633b ve 1547 standart referans malzemelerinin analizi ile değerlendirilmiştir. NIST SRM 2711 ve 1547 için Kayzero for Windows ile hesaplanan bağıl genişletilmiş belirsizlikler sırasıyla %7-33 ve %7-25, k0-IAEA ile hesaplanan bağıl genişletilmiş belirsizlikler ise sırasıyla %17-90 ve %18-60'tır. k0-IAEA ve Kayzero for Windows programları ile elde edilen sonuçlar karşılaştırıldığında, hesaplamada kullanılan farklı yaklaşımlar nedeniyle k0-IAEA sonuçlarının belirsizliklerinin daha yüksek olduğu belirlenmiştir. k0-IAEA programında diğer belirsizlik bileşenlerine ek olarak nötron spektrum parametrelerinin belirsizlikleri de element konsantrasyonunun belirsizliğinin hesaplanmasına hesaba katılmaktadır. Ancak Kayzero for Windows programında element konsantrasyonunun belirsizliği sayım istatistiğine %3,5 olarak verilen bir sistematik belirsizliğin eklenmesiyle hesaplanmaktadır. k0-IAEA programı ile hesaplanan nötron spektrumu parametrelerinin, özellikle α değerinin belirsizliği yüksek (>%100) olduğundan element konsantrasyonlarındaki belirsizlikler yüksektir. Yapılan çalışmalardan elde edilen sonuçlar değerlendirildiğinde, bağıl standardizasyon ile incelenen elementlerin yüksek doğrulukla belirlenebildiği ortaya koyulmuştur. k0 standardizasyonu sonuçları incelendiğinde, bu yöntem ile bağıl standardizasyona göre fazladan 13 elementin belirlenebildiği, ışınlama ve ölçüm koşulları dikkate alındığında bağıl standardizasyonda matris özelliklerinden dolayı sorun yaratan bitki örneklerinde de analiz yapılabildiği sonucuna varılmıştır. INAA ülkemizde rutin analizlerde kullanılan bir yöntem olmadığı için, bu tez çalışması çevresel örneklerde bu yöntemin ilk defa kapsamlı uygulanması ve özellikle dünyadaki NAA laboratuvarlarında rutin analizlerde kullanılan k0 standardizasyon yönteminin İTÜ TRIGA Mark II araştırma reaktöründe ilk defa uygulanması açısından önemlidir. İleride alternatif nötron akı monitörleri, farklı matrislerdeki standart referans malzemeler ve uygun performans özelliklerinde HPGe detektörler ile yapılacak çalışmalar ile k0-INAA sonuçlarının kalitesinin arttırıabileceği, yöntemin başka matrislerdeki örneklerde daha fazla sayıda element analizi için uygulanabileceği ve bilimsel araştırmaların yanı sıra ticari amaçlar için de kullanılabileceği öngörülmektedir.