CO2'nin katalitik ve fotokatalitik yollarla değerli kimyasallara dönüşümü

Bu tezde, CO2'nin katalitik ve fotokatalitik dönüşüm süreçleri; katalizör tasarımı, performans analizi ve makine öğrenmesi destekli veri yorumlama yöntemleriyle kapsamlı biçimde incelenmiştir. Literatürden derlenen veri setleri üzerinden CO2 metanasyonu, metanol sentezi ve halojenli perovskitlerle gerçekleştirilen fotokatalitik indirgeme süreçlerinde öne çıkan eğilimler analiz edilmiştir. Metanasyon çalışmalarında, Ni en yaygın kullanılan aktif metal olurken, CeO2 ve ZrO2 destekleri en yüksek dönüşüm oranlarını sağlamıştır. Rassal orman algoritması yüksek tahmin performansı göstermiş (R2=0.95 eğitim, R2=0.87 test) ve sıcaklık ile katalizör bileşiminin en etkili değişkenler olduğunu ortaya koymuştur. CO2'nin metanole hidrojenasyonuna ilişkin daha geniş bir veri seti SHAP ve birliktelik kuralları madenciliği (ARM) ile analiz edilmiştir. Ga, Ru, Y gibi metallerin yanı sıra ZnO-ZrO2 ve In2O3-ZrO2 destekleri seçiciliği artıran önemli bileşenler olarak belirlenmiştir. Ayrıca, Cu katalizörlerinin çöktürme, Ru katalizörlerinin ise çöktürme-yüzey biriktirme yöntemleriyle hazırlanması, performansı olumlu yönde etkilemiştir. ARM sonuçları, az çalışılmış bazı metal-destek kombinasyonlarının yüksek seçicilik potansiyeline sahip olduğunu göstermiştir. Fotokatalitik CO2 indirgenmesine yönelik çalışmalarda, literatürde en yaygın olarak kullanılan perovskit CsPbBr3 olsa da, FA ve Bi içeren bileşiklerin daha yüksek gaz üretimi sağladığı belirlenmiştir. MOF'lar, Ti3C2 ve WO3 gibi eş-katalizörler gaz ve sıvı fazda öne çıkmıştır. Rassal orman modeli, bant aralığı ve gaz üretim oranlarını başarılı şekilde tahmin etmiş; sentez yöntemi ve eş-katalizör türü en belirleyici etkenler olmuştur. Deneysel bölümde ise Pt ve Cu yüklü TiO2 katalizörleri, iyonik sıvı kaplamalı ve kaplamasız formlarıyla gaz ve sıvı faz koşullarında test edilmiştir. Gaz fazı deneylerinde CO2 indirgenmesi gözlenmemiş, yalnızca H2 üretimi gerçekleşmiştir. Öte yandan, saf su ile yürütülen sıvı faz deneylerinde özellikle IL:Cu/TiO2 katalizörü belirgin CH4 üretimi sağlamış; Cu ve IL arasındaki sinerjinin CO2 çözünürlüğü, yük aktarımı ve ara ürün stabilizasyonunu artırarak fotokatalitik etkinliği desteklediği anlaşılmıştır.