Yeni bir kömürden sentetik doğal gaz (SNG) üretim teknolojisi için co metanasyon katalizörlerinin tasarımı ve geliştirilmesi

Bu araştırmanın amacı, metanasyon ve WGS reaksiyonlarını birleştirerek H2/CO oranının 3'ten düşük olduğu koşulları altında yüksek ve verimli metan üretim aktivitesine, seçicilik ve stabiliteye sahip Ni bazlı metanasyon katalizörleri tasarlamak ve geliştirmektir. İlk olarak, metanasyon performansı üzerinde deneysel parametrelerin etkisini değerlendirmek için geleneksel bir metanasyon katalizörü üzerinde ön testler gerçekleştirilmiştir. İkinci olarak, klasik metanasyon ve WGS katalizörleri kullanılarak çeşitli katalizör yatak konfigürasyonları üzerinde çalışılmıştır. Saf bir metanasyon katalizörü yerine katalizör karışımları veya ardışık yataklar kullanmanın CH4 verimini önemli ölçüde artırmadığı belirlenmiştir. Üçüncü bölümde, WGS ve metanasyon reaksiyonlarını tek bir katalizör içinde birleştirerek bifonksiyonellik araştırılmıştır. Farklı promotörler, destekler ve ön işlem koşullarına sahip yeni Ni bazlı katalizörler sentezlenmiş ve test edilmiştir. 400°C'de, H2/CO oranı 3 olduğunda, yüksek CO dönüşüm değerleri (%93-%99) elde edilmiş; en yüksek değer 5%Ce-10%Ni/SBA-15-550 için gözlemlenmiştir. H2/CO oranının 2'ye düşürülmesi, 1%Mg-10%Ni/γ-Al2O3 (92.9%'dan 84.2%'ye) ve 15% Ni/SBA-15-750 (92.7%'den 72.6%'ya) katalizörlerinde CO dönüşümünde düşüşe neden olmuştur, ancak diğerleri stabil dönüşüm değerlerini korumuştur. Sıcaklık düşüşleri performansı önemli ölçüde etkilemiştir. 250°C'de, 16 katalizörden sadece 6'sı CO dönüşümü sergilemiş, 5%Ce-10%Ni/γ-Al2O3 en iyi performansı göstermiştir (%96). Ce-Ni katalizörleri, XPS, XRD, HR-TEM, SEM ve RAMAN teknikleri ile karakterize edilmiştir. XPS analizi Ce ilavesiyle artan elektronik etkileşimler, XRD daha iyi NiO indirgenmesi, RAMAN ise düşük sıcaklıklarda artan karbon birikimi göstermiştir. SEM ve TEM analizleri, destek malzemesinin etkisiyle belirgin Ce ve Ni küme oluşumlarını ortaya koymuştur. Kinetik çalışmalar, 5%Ce-10%Ni/γ-Al2O3 katalizörü üzerinde 300-350°C ve 350-400°C arasında farklı kinetik rejimler belirlemiştir. Langmuir-Hinshelwood modelleri daha iyi tahmin yeteneğine sahip olsa da, güç yasası ve LH modelleri reaksiyonu modellemede yetersiz kalmıştır.