Metanın kuru reformlamasında kullanılacak etkili katalizörlerin tasarımı, geliştirilmesi ve performans değerlendirmesi hakkında deneysel çalışma

Bu çalışmanın amacı, metanın karbon dioksitle katalitik reformlaması yöntemiyle sentez gazı üretimini sağlayacak uygun H2/CO ürün seçiciliğiyle birlikte yüksek ve kararlı aktiviteye sahip, soy metal içermeyen etkili katalizörler tasarlamak ve geliştirmektir. Bu bağlamda Co-La/ZrO2, Co-Ni-La/ZrO2 ve Co-Ni-Ce/ZrO2 katalizörleri hazırlanarak karakterizasyonları yapılmış ve reaksiyon performansları test edilmiştir. İndirgenmiş ve kullanılmış katalizörlerin karakterizasyonu SEM-EDX ile yapılmıştır. Aktivite ve seçicilik testleri için parametreler olarak sıcaklık, besleme gazlarının oranı, besleme hızının katalizör miktarına oranı, reaksiyon süresi ve Ni yükleme miktarı seçilmiştir. Üç metalli katalizörlerde, kütlece %3 ve %5 Ni yüklemesi kullanılırken Co ve aktifleştiriciler ( La, Ce) sırasıyla kütlece %5 ve %2 olarak sabit tutulmuştur. Sonuçlara göre Co-La katalizörü yüksek bir kararlılık, ancak orta dereceli bir aktivite göstermiştir. Nikel yüksek dehidrojenasyon aktivitesi, güçlü ve yaygın Co-Ni yüzey etkileşimi sayesinde katalitik etkinliği artırmıştır. Sonuçlar Co:Ni yükleme oranının La içerikli üç metalli katalizörlerin CDRM performanslarında önemli bir etkiye sahip olduğunu göstermektedir. Ni:Co oranındaki değişim Co-Ni-Ce/ZrO2 sisteminde ise katalizör aktivite ve kararlığı açısından kayda değer bir değişim yaratmamıştır. Üç metalli katalizörlerin karakterizasyonu, tüm metal parçacıklarının homojen olarak dağıldığını göstermiştir. Bu katalizörlerin üzerinde biriken karbonun ipliksi yapıda olduğu belirtilmiştir. Ce içerikli katalizörlerin La içerikli olanlara göre daha düşük karbon birikimine sahip olması ve dolayısıyla daha yüksek aktivite göstermesi, Ce'nin yüzeydeki oksijeni CeOx redoks döngüsü aracılığıyla taşıması ile açıklanır. Yapılan performans testlerine dayanarak, sıcaklık artışının hem CH4 ve CO2 dönüşüm yüzdelerini hem de H2/CO ürün oranını arttırdığı görülmüştür. CH4:CO2 besleme oranının 1.0'den büyük olması, çalışılan tüm katalizör türleri için en düşük CH4 dönüşümü sonuçlarını verirken, en yüksek CO2 dönüşümü ve H2/CO ürün oranını göstermiştir. Besleme hızının katalizör miktarına olan oranının arttırılmasının dönüşüm değerlerini ve H2/CO ürün oranını azalttığı gözlemlenmiştir.