Effect of electrolyte-to-sulfur ratio on the performance of lithium-sulfur batteries with different electrolyte systems

Yeni nesil batarya sistemleri için umut vadeden alternatiflerden biri olan lityum-sülfür (Li-S) bataryaları, yüksek teorik enerji yoğunluğu ve kapasitesi nedeniyle yoğun araştırma konusu olmuştur. Kompleks mekanizması nedeniyle Li-S bataryalarının performansı malzeme ve hücre tasarım parametreleriyle, özellikle de elektrolit tasarımı ile yakından ilişkilidir. Bu çalışmada da , elektrolit tasarım parametresi olarak farklı elektrolit sistemlerinde elektrolit-sülfür (E/S) oranının batarya performansına olan etkisi incelenmiştir. Tasarım parametrelerinin batarya performansına olan etkisini inceleyebilmek için ilk olarak galvanostatik döngüleme ve elektrokimyasal empedans spektroskopi (EIS) yöntemleri kullanılarak deneysel karakterizasyon yapılmıştır. Deneysel çalışmada yedi farklı elektrolit tipinde 4 farklı E/S oranı (6 µL/mg, 9 µL/mg, 16 µL/mg ve 23 µL/mg) kullanılarak galvonastatik döngüleme metodu ile batarya performansı incelenmiştir. Genel olarak, yüksek elektrolit miktarı batarya kapasitesini olumsuz etkileyen polisülfid mekik mekanizmasını arttırdığı için yüksek E/S oranına sahip pillerde performans iyi değilken düşük E/S oranı olan 6 µL/mg, daha iyi performans gözlemlenmiştir. Ayrıca EIS metodu ile iki farklı E/S oranın, 6 µL/mg ve 9 µL/mg, batarya resistansına etkisi incelenmiştir. Deneysel çalışmanın yanı sıra, E/S oranının batarya performansına olan etkisini mekanistik olarak anlayabilmek için sıfır boyutlu tek boyutlu elektrokimyasal modeller geliştirilmiştir. Sonuç olarak 0-D modeli ile elektrolit miktarının etkisi teorik olarak beklenileni karşılamaktadır; E/S oranın azalmasıyla birlikte kapasite de azalır. Farklı elektrolit sistemlerinde E/S oranın etkisini inceleyebilmek için, belirlenen model parametreleri sistematik bir şekilde değiştirilmiştir. Her iki modelde de farklı kS8 değerlerinde E/S oranın değişmesiyle farklı trendler elde edilmiştir. Sonuç olarak iki model de kS8 değişimi ile farklı elektrolit sistemleri için E/S oranın batarya deşarj davranışına olan etkisi yakalayabilmektedir. Bu çalışmadan da anlaşılacağı üzere elektrolit miktarını batarya performansına olan etkisi elektrolit tipine göre farklılık göstermektedir.