Hierarchical porous metal-organic frameworks (mofs): Design, synthesis, and their application as gas adsorption materials

İklim değişikliği, ekonomi, enerji ve çevre ile etkileşime giren küresel bir sorundur. Alternatif enerji kaynakları, küresel iklim değişikliğine karşı harekete geçmek ve sürdürülebilir enerji üretimi için gereklidir. Bu doktora tezinde, hiyerarşik gözenekli metal-kafesli yapılar (MOFlar) gaz adsorpsiyon çalışmalarında kullanılmak üzere ve oda sıcaklığında ölçülen CO2 ve H2 adsorpsiyon kapasitelerini arttırmak için tasarlanmıştır. Hyerarşik gözenekli bir yapı oluşturmak için şablonsuz, kolay uygulanabilir bir sentez stratejisi kullanılmıştır. Hiyerarşik gözenekli MOFlar dokusal gözenek boyutlarının metal bağlayıcı oranı ile ve sentez sıcaklığı ile kontrol edilebildiği pertürbasyon destekli nanofüzyon sentez stratejisi ile sentezlenmiştir. Bu çalışmada sentezlenen hiyerarşik gözenekli MOFların BET yüzey alanları ve toplam gözenek hacimleri önemli miktarda artmış ve literatürde bugüne kadar MIL-88B ve Fe-BTC için rapor edilen en yüksek BET yüzey alanına ve toplam gözenek hacmine ulaşılmıştır. Hiyerarşik gözenekler sentezlemek, 298 K'de ölçülen CO2 ve H2 adsorpsiyon kapasitelerini arttırmıştır. Ulaşılan CO2 ve H2 adsorpsiyon kapasiteleri (298 K ve 1 bar) MIL-88B ve Fe-BTC için daha önce bildirilen adsorpsiyon kapasitelerinden daha yüksektir. Artan gaz adsorpsiyon kapasiteleri, daha yüksek bağlanma enerjisine sahip ultramikro gözenek yapıları ile ilişkilendirilmiştir. Bu doktora tez çalışması ile gaz adsorpsiyon çalışmalarında ultramikro gözenek yapılarının gerekliliği deneysel olarak kanıtlanmış, hiyerarşik gözenek oluşturan ve 298 K'de ölçülen gaz adsorpsiyon kapasitelerini arttıran bir sentez yöntemi ve hiyerarşik gözeneklerin boyutlarının sentez parametreleri ile değiştirilme mekanizması rapor edilmiştir. Bu çalışma, hiyerarşik gözenekli MOFların tasarımına zemin hazırlamakta ve hiyerarşik gözenekli MOFların gaz adsorpsiyon çalışmalarında kullanılması için öncü olmaktadır.