Destekli metal katalizörlerde aktif sitelerin dispersiyonunun artırılması üzerine bir çalışma

Mevcut çalışma, kütlece %10 Ni/γ-Al2O3 katalizörünü örnek olarak kullanarak, kuru emdirme (DI) yöntemi ile sentezlenen destekli metal katalizörlerde metal dispersiyonunu artırmayı amaçlamaktadır. Emprenye edilmiş örnekler, farklı sıcaklıklarda (500°C, 700°C ve 900°C) kalsinasyona tabi tutulmuş ve ardından 800°C'de saf H2 akışı altında 1 saat boyunca indirgenmiştir. Dispersiyon seviyeleri, statik H2 kemisorpsiyonu yöntemi kullanılarak belirlenmiştir. Ayrıca, seçilen örnekler üzerinde N2 fizisorpsiyonu, Raman XRD ve XPS analizleri yapılmıştır. Çalışmada γ-Al2O3, 920°C'de kalsine edilmiş Al2O3 ve kütlece %1 La eklenmiş Al2O3'in destek malzemesi olarak kullanılmış ve destek malzemelerinin Sıfır Yük Noktaları (PZC) tuz ekme yöntemi kullanılarak sırasıyla 8.49, 8.42 ve 7.82 olarak ölçülmüştür. pH değişimine ait modeller, emprenye edilmiş destek-çözelti karışımında final pH değerlerini belirleyerek öncül çözeltinin pH değerini ayarlamak için kullanılmıştır. Emprenye çözeltisindeki nikel türlerinin davranışı, olası bileşiklerin kararlılık sabitlerini kullanarak değişen pH'ye bağlı olarak modellenmiştir. Destek malzemesinin pH ölçeği boyunca değişen yüzey yüküne bağlı olarak uygun kompleksleyici ajanlar seçilip Ni kompleksleri/şelatları elde edilmiştir. Çözelti analizi için UV-Vis spektrofotometrisi kullanılmıştır. Sonuçlar, 500°C kalsinasyon sıcaklığında metalik Ni yüzey dağılımının dispersiyon seviyelerini belirleyen temel faktör olduğunu göstermektedir. Bununla birlikte, XPS ve XRD analizlerine göre 700°C ve 900°C'de NiAl2O4 oluşumunun baskın faktör olduğu görülmüştür. NTA ve CA kompleksleri, daha düşük kalsinasyon sıcaklıklarında (500°C ve 700°C) en yüksek dispersiyon sonuçlarını verirken, EDTA kompleksi 900°C kalsinasyonda daha iyi sonuçlar göstermektedir. 500°C' kalsinasyonla elde edilen en yüksek dispersiyon seviyesi, Ni-CA kompleksi kullanıldığında % 9.2624 iken, aynı destek ve çözeltinin 900°C'de kalsinasyonuyla en düşük dispersiyon % 2.5622 olarak gözlemlenmiştir. Bu bulgular, dispersiyonun farklı faktörlerin kombinasyonu tarafından etkilendiğini ve bu faktörlerin bütünsel olarak değerlendirilmesi gerektiğini göstermektedir.