A study on process ıntensıfıcatıon strategıes for dırect conversıon of CO2 to dımethyl ether

Bu tez, katma değerli bir yakıt ve kimyasal olan dimetil eterin (DME) CO2'nin doğrudan tek adımda hidrojenasyonu yoluyla üretiminin, gelişmiş katalizör tasarımı ve yerinde (in-situ) H2O adsorpsiyonuyla yoğunlaştırılmasını incelemektedir. Temel amaç, tersine su gaz değişimi (RWGS) ve metanol dehidrasyon reaksiyonları sırasında oluşan H2O'nun getirdiği termodinamik kısıtlamaların üstesinden gelmektir. MeOH dehidrasyonu için yaygın olarak kullanılan γ-Al2O3, H2O'nun rekabetçi adsorpsiyonu nedeniyle aktivite kaybı yaşamaktadır. γ-Al2O3'e fosfotungstik asit (PTA) ilavesi, yüzey Brønsted asit merkezlerini zenginleştirerek DME üretkenliğini iki katına çıkarmakta ve doğrudan bağlayıcı bir reaksiyon mekanizmasını etkin kılarak yan ürün oluşumunu bastırmaktadır. 245 °C ve 3.0 MPa koşullarındaki karşılaştırma testlerinde, %30 ağır. PTA/γ-Al2O3 katalizörü, 72 saatlik stabilite testi boyunca üstün kararlılık sergilemiştir. Bunu takiben, süreç bir Zeolit 3A (Z3A) adsorbanının entegre edilmesiyle yoğunlaştırılmıştır. Parametrik bir çalışma, tepe üretkenlik değerinin (2.1 x 10^(-2} kgDME/(kgKAT.h)), 7000 1/h GHSV'de ve 6 g adsorban yüklemesiyle, basınç salınımlı adsorpsiyon (PSA) kullanılarak elde edildiğini ortaya koymuştur. Son olarak, reaktör yatağının mekansal konfigürasyonu, Z3A'nın CZA'dan ayrılarak asidik katalizör yatağına taşınmasıyla optimize edilmiştir. 7000 1/h GHSV'de bu ayrık yatak konfigürasyonu, metalik ve asidik fonksiyonları etkin biçimde ayrıştırarak, DME/MeOH seçiciliğini \%62'ye çıkarmış ve DME üretkenliğini 2.5 x 10^(-2} kgDME/(kgKAT.h) değerine yükseltmiştir. Bu çalışma, CO2'nin DME'ye dönüşümünün kritik darboğazlarını aşmak için katalizör ve reaktör ölçeklerinde kapsamlı ve özgün bir bilgi seti sunmaktadır.