Metan dehidrojenasyonu ve carbon dioksit ayrışması ürünleri ile Ni ve PtNi yüzeyleri arasındaki etkileşimin teorik analizi

Methanın katalitik kuru reform reaksiyonu, genel anlayış içerisinde eş zamanlı olarak, karbon dioksit ayrışmasıyla carbon monoksit ve yüzey oksijeni oluşumunu, methan dehidrojenasyonuyla hidrojen, CHx grupları ve yüzey karbonu oluşumunu, ve, son olarak, yüzeyi karbon monoksit oluşturarak temizleyen yüzey oksijeni ile yüzey karbonu arasındaki reaksiyonu içerir. Bu çalışmanın amacı, Accelrys Material Studio?nun ab initio Dmol3 araç kutusu kullanılarak, karbon dioksitin ve onun parçalanması ile oluşan ürünlerin, karbon monoksit ve oksijen, Ni(111) ve PtNi(111) yüzeylerindeki adsorpsiyon özelliklerini incelemek, ve Ni(111) ve PtNi(111) yüzeylerinde adsorbe olan methan dehidrojenasyonu ve karbon dioksit ayrışması ürünleri için bir vibrasyonel frekans veri tabanı oluşturulmasıdır. Karbon dioksitin adsorpsiyon özellikleri Ni(111) ve PtNi(111) yüzey alışımı üzerindeki tüm olabilecek adsorpsiyon sitelerine karbon dioksit molekülü yerleştirilerek çalışılmıştır. Her iki yüzey üzerinde karbon dioksit adsorpsiyon enerjisi değerleri, konfigürasyonel değişim sırasında harcanan enerjiye bağlı olarak sıfıra çok yakın olarak elde edilmiştir. Çalışma sonuçları karbon dioksit PtNi(111) yüzey alaşımına Ni(111) yüzeyine tutunduğundan daha güçlü tutunduğunu göstermektedir. Karbon dioksitin en çok tercih ettiği adsorpsiyon sitesi hem Ni(111) yüzeyi hem de PtNi(111) yüzey alaşımı için ?bridge? sitesidir. Karbon monoksit ve oksijen adsorpsiyonu Ni(111) metali üzerinde çalışılmıştır. Karbon monoksit ve oksijenin Ni yüzeyi üzerindeki çok güçlü adsorbe olduğu doğrulanmıştır. Literatürdeki deneysel veriler ile uyumlu olan, hesaplanmış frekans veri tabanı tablolanmıştır ve ileride CDRM reaksiyonu sırasında Ni ve PtNi katalizörlerinin katalitik olarak aktif adsorpsiyon sitelerinin belirlenmesinde, Ni/Al2O3 ve Pt-Ni/Al2O3 katalizörleri üzerinde yapılmış deneysel FTIR-DRIFT çalışmalarından elde edilmiş frekans değerlerinin karşılaştırmalı analizi yoluyla kullanılacaktır.