Development of metal & metal oxides decorated graphene-based electrode materials for next generation Li-ion and Li-O2 batteries

Piller fosil yakıtların tükenmesi ve çevresel faktörlerden kaynaklanan gelecekteki enerji krizi için evrensel çözümdür. Lityum iyon piller taşınabilir elektronik cihazlar güç verebilmek için geniş çapta ticarileşmesine rağmen, elektrot malzemelerinin gelişimi asla durmamıştır. Bu doktora tezinde metal ve metal oksitler ile dekore edilmiş grafen esaslı elektrot malzemeleri uzun çalışma süresinin sürdürmesi ve Li iyonu depolama kapasitesini artırması için geliştirilmiştir. Dahası otomobil ve havacılık endüstrisindeki yüksek enerji talebini karşılamak için yeni nesil piller olarak Li-O2 çalışılmıştır. Oksijen oluşum ve indirgenme reaksiyonlarında görev alan gözenekli hava katodu olarak kullanılmamak üzere yeni bir katalizör malzemesi geliştirildi. Bu çalışmada kullanılan grafen oksit (GO), Hummers'ın geliştirilmiş yöntemiyle sentezlendi. Ardından, olağanüstü lityum iyon depolama özelliklerine sahip indirgenmiş (rGO) ve azot katkılı indirgenmiş grafen oksit (NrGO) elektrotları üretmek için basit ve tek adımlı bir termal yöntem oluşturuldu. RGO ve NrGO elektrotlarının elektrokimyasal özellikleri Li-iyon yarı hücesi kullanılarak kapsamlı bir şekilde karşılaştırıldı. NrGO elektrotları,% 90 kapasite tutma ile 500 çalışma döngüsünden sonra 10 Ag-1'lik yüksek bir akımda 240 mAhg-1'lik tersine çevrilebilir bir kapasite sergiledi. Ayrıca, basit, tek adımlı ve ölçeklenebilir bir yöntemle yüksek akım oranı kullanarak yüksek deşarj kapasiteleri elde etmek için NrGO ve nanotübüler TiO2'nin sinerjik etkisini araştırdık. İlk olarak, hidrojen titanat nanotüpler, NrGO tabakalarının yüzeyinde hidrotermal yöntemiyle büyütüldü ve daha sonra bu ürün ısıl tavlama ile TiO2-B ve anataz karışık fazlarına dönüştürüldü. Hazırlanan anot, 50 çevirimden sonra 1C akım hızında 150 mAhg-1 sabit deşarj kapasitesi gösterdi. Ayrıca, Si nanoparçacıklar (NP'ler) ve rGO kullanarak katmanlı (sandviç benzeri) bir anot yapısı üretmek için basit ve uygun maliyetli bir püskürtmeli kurutma yöntemini tanıttık. Si NP'ler, SiO2 nanoparçacıklarının magneziyotermik indirgenmesiyle sentezlendi. Ölçeklenebilir ve basit bir püskürtme/kurutma yöntemiyle, Si NP'lerini iki rGO katmanın arasına yerleştirdik. Si partiküllerinin genişlemesini başarıyla engelleyen sandviç benzeri yapı, anodu zararlı koşullardan korudu. Bu yeni ve karmaşık olmayan üretim tekniğiyle, 50 döngüden sonra rGO-Si-rGO anodu, 1C'de % 97 kulombik verimlilikle 1089 mAhg-1'lik yüksek spesifik kapasite ve 5C'ye kadar akım yoğunluklarında kararlı bir döngü performansı gösterdi. Son olarak, seryum (IV) oksit (CeO2) nano çubuklar hidrotermal işlemle sentezlendi ve başka bir hidrotermal aracılığıyla NrGO ile desteklendi. Burada CeO2/NrGO katalizör malzemeleri, lityum iyodür (LiI) redoks mediatörü içeren aprotik bir elektrolit kullanılarak Li-O2 katodu olarak incelenmiştir. Sonuçlar, LiI ile CeO2 ve NrGO'nun yeni katalizör hibritinin Li-O2 pilin elektrokimyasal performansını doğrudan artırdığını gösterdi. Onların sinerjik etkileri, OER ve ORR kinetiğini geliştirdi. LiI'nin etkisi salt NrGO hava katodunu CeO2/NrGO katotuyla karşılaştırılarak ilk kez bu çalışmada araştırıldı. LiI eklenmesi, aşırı potansiyeli CeO2/NrGO hava katodunda 0,78 V'a kadar düşürdü. CeO2/NrGO farklı akım yoğunluklarında test edildi ve 25 mAg-1 akım yoğunluğunda maksimum 5040 mAhg-1 kapasite ortaya çıkardı.