Grafen oksit lifleri, üretimi, karakterizasyonu ve kükürt dioksit adsorpsiyonunda kullanımı

Grafen oksit (GO), grafenin yüzeyinde oksijenli fonksiyonel gruplar ile bezenmesi ile oluşur.Grafen oksit eldesinde kullanılan en yaygın prosedür, öncesinde termal eksfoliasyona tabi tutulan grafit partiküllerinin oksidasyonudur. En eski ve en yaygın kullanılan proseslerden biri ise Hummers metodudur.Ayrıca grafit oksitin tek tabakalı hali olarak da adlandırılabilir. GO yapısında oksijen atomları karbonlara kovalent bağlarla bağlanmıştır ve hidroksil, epoksi ve karboksil fonksiyonel grupları bulunmaktadır. Bu gruplar sayesinde su veya diğer organik çözücüler içerisinde kolayca çözünebilmektedir. Grafen oksitin tek tabakalı yapısı ve fonksiyonel grupları gazların (NH3, SO2, H2S) adsorpsiyonunda etkin rol oynamaktadır. Bu çalışma kapsamında oldukça zararlı bir gaz olan kükürt dioksit (SO2) gazının adsorpsiyonu araştırılmıştır. Kükürt dioksit renksiz, kötü kokulu ve reaktif bir gazdır. Fosil yakıt kullanımı ve diğer endüstriyel faaliyetler veya volkanlar, orman yangını gibi doğa olayları kükürt dioksit (SO2) gazı emisyonuna neden olur. SO2 hava kirletici bir gazdır ve insan sağlığı ve doğa için oldukça toksiktir. Sera etkisine ve fotokimyasal dumana neden olur, oksijen ve su ile birleştiğinde ise sülfürik asit oluşturur ve asit yağmurlarını tetikler. Bu nedenle, bu zararlı gazın temizlenmesi önemli bir konudur. Önceki çalışmalar incelendiğinde, karbon bazlı malzemelerin adsorpsiyon uygulamalarının yoğun bir şekilde araştırıldığı görülmektedir. Ancak liflerin adsorpsiyon kapasitesi araştırmaları aktif karbon lifleri üzerine yapılmıştır. Bu tez çalışmasında ise grafen oksit liflerinin kükürt dioksit adsorpsiyon kapasitesi araştırılmıştır. Çalışma 3 temel aşamadan oluşmaktadır. İlk aşamasında, Hummers metodu ile grafen oksit dispersionu elde edilmiştir. Yüksek adsorplama kapaitesine sahip olduğu bilinen aktif karbonun eklemesi de dispersiyona katılmasıyla sağlanmıştır. Katkısız dispersiyondan 3 banyolu, tek banyolu ve polivinil alkol (PVA) içerikli banyodan geçirilmiş grafen oksit lifleri üretilmiştir. Bu üretim sistemi yaş çekim (wet spinning) metodu olarak adlandırılmaktadır.Ayrıca çeşitli indirgeme metotlarıyla indirgenmiş grafen oksit liflerinin ve indirgenmemiş grafen oksit liflerinin özellikleri incelenmek üzere üretilmiştir. Çalışmanın ikinci aşaması, üretilen liflerin yapısı, karakterizasyonu, morfolojisi ve kristalinitesi gibi bilgileri elde etmek ve birbirleri ve literatür çalışmalarıyla karşılaştırmayı içermektedir. Üçüncü aşamada ise adsorpsiyon kapasitesilerini ölçmek için grafen oksit lifleri ile dokunmamış tekstil yüzeyleri elde edilmiş ve bu dokunmamış yüzeylerin SO2 gazını adsorbe etme özelliği olduğu gösterilmiştir. GO liflerinin morfolojisinin izlenmesi SEM ve AFM testleri ile gerçekleştirilmiş, ayrıca XRD, FTIR, Raman, iletkenlik ve tex sayısı gibi diğer analizler yapılmıştır. TGA, liflerin termal özelliklerini karakterize etmek için kullanılmış ve liflerin yüzey alanları BET analizi ile hesaplanmıştır. Dispersiyon hazırlama yöntemi, dispersiyonun pH değeri, koagülasyon banyosu içeriği, indirgeme işlemi ve ilave malzemeler gibi işlem parametrelerinin, grafen oksit elyafının nihai özelliklerini etkilediği görülmüştür. SEM analizlerinde aktif karbon, PVA katkılarıve tek banyo nedeniyle yüzeyde kalan CaCl2 tuzları net bir şekilde gözlenmiştir. XRD analizi sonucunda kristal yapılar incelenmiş, her örnek için karakteristik pikler gözlenebilmiştir. Aynı şekilde FTIR ve Raman analizleri indirgeme, aktif karbon eklenmesi ve PVA kaplanması sonucu yeni pik oluşumu veya indirgemede olduğu gibi piklerin kaybolması ile işlemlerin doğru şekilde ilerlediğini ispat etmiştir. Hidrazin hidratla indirgemede yapıda oluşan defektler Raman analizinden elde edilen ID/IG değerinden ve SEM analizi görüntülerinden açıkça anlaşılmaktadır. PVA ise defektleri ve boşlukları kapatmıştır. En iletken malzeme, tek banyoya tabi tutulan grafen oksit lifleri olmuştur. TGA analizinin öncelikli amacı, BET analizi öncesi fonksiyonel grup kaybı olmadan çıkılabilecek enuygun degaz sıcaklığını bulmaktır. Buradan hareketle yapılan BET analizi sonuçlarında en yüksek yüzey alanı, ortalama gözenek çapı ve toplam gözenek hacmi değerleri, aktif karbon eklenmiş dispersiyondan elde edilen liflerde hesaplanmıştır. GO lifleri tarafından üretilen dokunmamış yüzeylerin üzerinden öncelikle SO2 gazı geçirilmiştir, sonrasında yüksek sıcaklıkta adsorbe edilen gaz çözelti içine hapsedilerek titrasyon hesaplaması ile adsorbe edilen gaz miktarı hesaplanmıştır. Katkısız liflerden üretilen dokunmamış yüzey, pH 3 ve pH 5 değerlerinde olduça yakın değerlerde (yaklaşık 310-320 mg SO2 / 1 g örnek) SO2 adsorpsiyon kapasitesine sahiptir. Bununla birlikte, aktif karbon katkılı GO fiber tarafından üretilen dokunmamış yapı, referans GO fiberinden yaklaşık 3 kat daha yüksek SO2 adsorpsiyon kapasitesine sahiptir. Burada aktif karbon malzemesinin gözenekli yapısının da etkili olduğu diğer örneklerden daha yüksek gözenek çapı ve por hacmine sahip olmasından anlaşılabilir. Adsorpsiyon kapasitesi sonuçlarına uygun olarak, aktif karbon katkılı numune daha yüksek BET yüzey alanına sahiptir. Hidrazin hidratla indirgenen numune ise FTIR analizinde görüleceği üzere, üzerinde uygun fonksiyonel grup bulunmaması nedeniyle en düşük adsorpsiyon kapasitesini göstermiştir. Tek koagülasyon banyosu ve PVA kaplanan numuneler ise yeni bağlantılar sağladığından referans numunelerden daha fazla kapasiteye sahiptir.