Efficient ranking of metal organic framework adsorbents and membranes using molecular simulations

Bu tezde, moleküler simülasyonlar kullanılarak adsorbent ve membran olarak kullanılan metal organik yapıların (MOF) performanslarına göre verimli bir şekilde sıralanması için yöntemler tanımlanmaktadır. İlk olarak doğal gaz (CO2/CH4), güç santrali baca gazı (CO2/N2) ve petrol rafinerilerinde (CO2/H2) rastlanan gaz karışımlarından etkili bir şekilde CO2 gazını ayırabilen MOF adsorbentler incelenmiştir. Seçicilik, iş kapasitesi, adsorpsiyon performans katsayısı, sorbent seçim parametresi, ve yenilenme yüzdesi gibi bazı adsorbent değerlendirme kriterleri 100 MOF'ta tüm gaz karışımları için incelenmiştir. Sonuçlar yenilenme yüzdesinin çok önemli bir malzeme tarama kriteri olduğunu ve seçicilikten önce değerlendirilmesi gerektiğini göstermektedir. Tezin ikinci kısmında membran temelli ayırma işlemleri için 70 farklı MOF ve 10 farklı polimerin kombinasyonundan oluşan 700 farklı karışık yataklı membran (MMM) incelenmiştir. Bu sayı şu ana kadar hesaplamalı tarama kullanılarak taranan en yüksek malzeme sayısıdır. Polimerlere dolgu malzemesi olarak uygun MOF'u seçmek, karışık yataklı membranların polimerlere göre daha yüksek CO2/N2 seçiciliğine ve CO2 geçirgenliğine sahip olmasını sağlamıştır. Halihazırda yüksek CO2/N2 seçiciliğine ve düşük CO2 geçirgenliğine sahip polimerler için MOF'un yapısal özelliklerinin bir önemi olmadığı da keşfedilmiştir. Adsorbent ve membran değerlendirme kriterlerinden edinilen bu sonuçlar daha sonra metandan azot ayrımında (CH4/N2) uygulanmıştır. CH4/N2 ayrımında kullanılan 102 MOFun membran seçiciliği ve gaz geçirgenliğini ölçmek için adsorpsiyon ve difüzyon verileri kullanılmıştır. Ek olarak, deneysel çalışmalara rehberlik edebilmesi amacıyla, kolayca hesaplanabilen gözenek boyu, yüzey alanı ve porozite gibi bazı yapısal özelliklerle, performans değerlendirme kriterleri arasındaki ilişki incelenmiş ve bir yapı-nitelik bağlantısı sunulmuştur.