Bimetallic hydroxide catalysts for aerobic C-H activation

Literatürde sp3 hibritleşmesine sahip olan C-H bağlarının doğrudan oksijenlenmesiyle, yükseltgenmiş ürünlere kolayca ulaşma potansiyeli, büyük ilgi görmektedir. Çift metalli hidroksit tabanlı malzemeler, pil ve foto kataliz gibi çeşitli uygulamalarda yaygın olarak kullanılmaktadır. Ancak, bunların C-H aktivasyon reaksiyonlarında kullanımı yaygın değildir. Bu araştırma, başka bir oksitleyici maddeye ihtiyaç duyulmadan, doğada bolca bulunan, zararsız ve ucuz moleküler oksijen ile aerobik koşullarda C-H aktivasyon reaksiyonları için çift metalli Fe-Mn hidroksit tabanlı katalizörlerin geliştirilmesi ve incelenmesine odaklanmaktadır. Fe-Mn hidroksit katalizörü, organik bileşiklerin C-H fonksiyonalizasyonu yoluyla doğrudan oksijenlenmesinde katalitik verimliliğini artırmak için sentezlenmiş ve sistematik bir şekilde optimize edilmiştir. Farklı Fe/Mn oranlarına sahip bir dizi Fe-Mn çift metalli hidroksit, hem kimyasal çökeltme yöntemi hem de solvotermal yöntem kullanılarak sentezlenmiştir. Bu katalizörler, daha sonra moleküler oksijenin oksitleyici olarak kullanıldığı reaksiyon ortamında fluoren molekülünün katalitik oksidasyon tepkimesinde kullanılmış ve Fe0.6Mn0.4(OH)y-12S katalizörünün en iyi performansı sergilediği görülmüştür. Hafif reaksiyon koşulları altında, katalizör, moleküler oksijeni kullanarak C-H bağlarını etkin bir şekilde aktive etmiştir. Alkil arenler ve alkoller de dahil olmak üzere, çeşitli substratlar incelenmiş ve minimum kataliz yükleri ile sürekli olarak oksijenli ürünlerin mükemmel verimleri elde edilmiştir. Katalizörün yapısal özelliklerine ilişkin bilgileri elde etmek için XRD, XPS, XANES, ICP-MS, BET, ve TGA gibi kapsamlı karakterizasyon teknikleri kullanılmıştır. Sonuçlar, hidroksit yapısı içindeki Fe ve Mn türleri arasında sinerjistik bir etkileşimin olduğunu ortaya koymuş ve bu durumun katalitik performansa katkıda bulunduğunu göstermiştir. Bu çalışma, etkili ve sürdürülebilir aerobik C-H aktivasyonu için çift metalli Fe-Mn hidroksit katalizörlerinin önemli potansiyelini vurgulamakta olup organik sentezde çevre dostu oksidasyon reaksiyonları için yeni fırsatlar sunmaktadır. Anahtar Kelimeler: Çift metalli hidroksit katalizörler, aerobik oksidasyon, C-H aktivasyonu, heterojen kataliz, alkilarenler.