Complex dynamics of sheared active particle suspensions

Aktif sistemler, doğal yada yapay, kendilerini denge dışına çıkarmak için çevrelerinden enerji çekme yetenekleriyle bilinirler. Bu yetenekleri sayesinde sürü ve kümelenme gibi çeşitli denge dışı olaylara yol açarak yeni aktif malzemeler ve teknolojiler tasarlamada potansiyel kullanımlar yaratır. Bu aktif sistemler arasında, özellikle aktif kolloidal süspansiyonların ve kiral aktif polimer zincirlerinin kayma akışına maruz kaldıklarında karmaşık dinamikleri ve reolojik davranışlarıyla ilgilendik. Bu anlamda, en yaygın hesaplama yöntemlerinden biri olan aktif Brownian dinamikleri (ABP), bu aktif sistemlerin karmaşık dinamiklerini incelemek için kullanıldı. Ayrıca, bu aktif sistemler etrafındaki çözücü dinamiklerinin, özellikle de ortaya çıkan hidrodinamik etkilerin nasıl davrandığını hesaplama açısından verimli bir şekilde simüle etmek için Çok Parçacıklı Çarpışma Dinamiği (MPCD) yöntemi seçilmiştir. Aktif kolloidal süspansiyonların faz geçişleri ve kolektif dinamikleri, özellikle denge dışı sistemler için yumuşak madde fiziğinde ilgi çekici konulardır. Buna ek olarak bu sistemler sabit kesme akışının varlığında zengin reolojik davranışlara yol açabilir. Yoğun bir kolloidal süspansiyonun reolojik tepkisinde öz-itmenin rolü, parçacık-çözümlü Brownian dinamiği simülasyonları kullanılarak araştırdık. İlk olarak, katıdaki aktivite ve kesmenin süspansiyonun düzensiz faza geçişi üzerindeki birleşik etkisi analiz edildi. Hem öz-itme hem de kesme düzeni bozar ve kritik değerler aşılırsa sistemi eritirken, öz-itme geçiş sırasında aşılması gereken stres bariyerini büyük ölçüde düşürdüğü görüldü. Süspansiyon sabit bir duruma ulaşıltıktan sonra, aktif kesme sisteminin reolojik tepkisi araştırıldı. Pasif süspansiyonlar katı benzeri bir davranış gösterirken, parçacığin kendi aktif hareketliliğini açmak sistemi akışkanlaştırdığı görüldü. Düşük öz-itmede, sabit duruma geçmiş aktif kolloidal süspansiyon kesme inceltici bir akışkan gibi davranır. Kendiliğinden itmeyi artırmak, sıvının davranışını kayma incelmesinden kayma kalınlaşmasına değiştirir. Bunu, hareketlilik tarafından tetiklenen kayma süspansiyonlarındaki kümelenmeye bağlıyoruz. Bu yeni olay, hareketlilik kaynaklı kayma kalınlaşmasının (MIST), kolloidal süspansiyonların reolojik tepkisini ayarlamak için kullanılabilir. Aktif Brown dinamiği simülasyonunu daha karmaşık şekilli parçacıklara, örneğin aktif polimerlere genişleterek, iki uzaysal boyutta doğrusal kayma akışında aktif esnek bir polimer zincirinin komplex oluşturma durumunu inceledik. Kiral baş monomer aktiftir ve kiraliteden dolayı dairesel olarak hareket eder. Diğer monomerler ise pasiftir ve hem baş polimerinin hareketini hem de kayma akışını izleyerek hareket ederler. Aktivite, kiralite ve kayma hızının birleşimiyle, doğrusal/karmaşık katlanma ve hem baş içeri hem de baş dışarı morfolojilere sahip spiral gibi çok sayıda farklı durumlar ortaya çıkartır. Uygulanan kaymanın girdaplılığı başın kiral hareketi ile rekabet ettiği bu senaryoda, tüm kompleksin kiralitesi aktivite ile ayarlanabilir. Sonuçlarımız, canlı ve yapay kiral aktif polimer zincirlerinin karmaşık akış alanlarına tepkisini karakterize etmek için önemlidir. Kayma akışı altındaki aktif polimer zincirlerinin bu ilk Brown dinamiği simülasyonları, hidrodinamik etkileşimleri (HI) hesaba katmayarak sistemi Gauss renkli gürültüden etkilenen kuru bir ortama basitleştirmiştir. Fakat HI'nin bu polimerlerin konformasyonel ve dinamik özellikleri üzerindeki potansiyel etkisini fark ederek, çalışmamızı hidrodinamik etkileşimleri hibrit Moleküler Dinamik -Çok Parçacıklı Çarpışma Dinamiği (MD-MPCD) yaklaşımıyla dahil ederek ilerlettik. Böylece bu etkileşimlerin polimer dinamiklerini ve konformasyonlarını nasıl etkilediğine dair deneylerde gözlemlenen daha gerçekçi senaryolar için sonuçlar elde ettik. Bu hibrit yaklaşım ile, hem termal dalgalanmaları hem de çözücünün hidrodinamik etkilerini sisteme dahil ederek polimer dinamiklerinin daha doğru bir şekilde yorumladık. HI tarafından indüklenen şişme etkisinin bu konformasyonal geçişler için önemli etkilere sahip olduğunu gördük. Bu konformasyonel değişikliklerin durum diagramı üzerinde gecikmesine yol açtığını ve HI yokluğunda gözlemlenen belirli durumları engellediğini gözlemledik. Sonuçlar, hidrodinamik etkileşimlerin doğrusal katlanmayı ve baş-içeri spirallenme durumlarını desteklerken, karmaşık katlanmayı ve baş-dışarı spirallenmeyi bastırdığını göstermektedir. Aktif kiral polimer sistemlerinde kesme akışı altında kendi kendine tahrik, kesme ve hidrodinamik arasındaki karmaşık etkileşimi basitçe analiz ederek, gelecekteki araştırmalar ve uygulamalara ışık tutabilecek daha gerçekçi bilgiler elde etmiş olduk.