N-tip zintl fazlarının termoelektrik enerji üretim uygulamaları için tasarımı

Teknolojinin ilerlemesi ve artan dünya nüfusu, enerji talebini enerji talebinde önemli bir artışa yol açmıştır. Son çalışmalar, endişe verici bir eğilimi vurgulamaktadır: Küresel olarak üretilen enerjinin %60'tan fazlası atık ısı olarak kayboluyor. Bu eğilim, mevcut enerji kullanım uygulamalarımızdaki önemli verimsizlikleri ortaya koymaktadır. Bu bağlamda atık ısının geri kazanılması, sürdürülebilir enerji çözümleri için büyük önem taşımaktadır. Isıyı elektriğe dönüştürebilen termoelektrik malzemeler, sessiz çalışmaları, hareketli parça içermemeleri ve ölçeklenebilir katı hal tasarımları nedeniyle önemli bir ilgi odağıdır. Termoelektrik jeneratörler, güç üretimi için sıcaklık gradyanlarını kullanır ve verimlilikleri, zT (zT = α²σT/( κlat + κe)) ile ölçülür. Burada α Seebeck katsayısı, σ elektriksel iletkenlik, κlat kafes termal iletkenliği, κe elektronik termal iletkenlik ve T sıcaklığı temsil eder. Bu özelliklerin birbirine bağımlı olması nedeniyle optimal zT değerine ulaşmak zordur. GaP, NaSnP ve SrLiP gibi bazı üçlü ve ikili metal fosfitler, üstün elektronik özellikleri ve düşük ısıl iletkenlikleri sayesinde termoelektrik malzemeler olarak umut vaat etmektedir ve PbTe ve Bi2Te3'ü geride bırakmaktadır. Zintl fazı termoelektrik malzemeler, ayarlanabilir elektronik taşıma özellikleri, karmaşık kristal yapıları ve düşük ısıl iletkenlikleri ile yüksek termoelektrik verimlilik sergiler. Özellikle, n-tipi malzemeler olarak mükemmel zT değerleri ile dikkat çeken Mg3Sb2-bazlı Zintl fazları, termoelektrik teknolojisini ilerletme potansiyeline sahiptir. Bu tezde, ikili ve üçlü fosfitlerin sentezi ve karakterizasyonu incelenmiştir. Bu fosfitlerin katı hal sentezi veya yüksek enerjili bilyalı öğütme (mekanokimyasal sentez olarak da bilinir) yoluyla sentezlenmiş ve ardından fiziksel özelliklerin ölçülmesi için yoğunlaştırma sağlamak amacıyla kıvılcım plazma sinterleme ile sinterlenmiştir. Üçlü fosfitler için en verimli sentez yollarını belirlemek amacıyla çaba sarf edilmiştir. Ancak, üçlü fazların yüksek hava duyarlılığı ve ikili fazların yüksek direnç karakteristiği nedeniyle ciddi engellerle karşılaşılmış ve bu özellikler, hem elektriksel hem de ısıl iletkenliklerin ölçülmesini olanaksız hale getirmiştir. Sonraki araştırmalar, tellür ve lantanum ile katkılama stratejileri kullanılarak Ca0.8La0.2Mg2.1Sb2, Ca0.9La0.1Mg2.1Sb1.95Te0.05, Ca0.8La0.2Mg2.1Bi2 and Ca0.9La0.1Mg2.1Bi1.95Te0.05 gibi yenilikçi ve verimli n-tipi Mg3Sb2 bazlı Zintl fazlarının tasarımı ve elektriksel ve ısıl taşıma özelliklerinin belirlenmesine odaklanmıştır. Bu numuneler, yüksek enerjili bilyalı öğütme kullanılarak başarıyla sentezlenmiş ve kıvılcım plazma sinterleme tekniği ile sinterlenmiştir. Mikroyapısal karakterizasyon ve WDX analizleri yardımıyla etkili katkılamanın belirlenmesi sağlanmıştır. 300-700 K arasında katkılı ve katkısız numunelerin termoelektrik performansını belirlemek için taşıma ölçümleri yapılmıştır. Yapıya La ve Te katkısı eklendikten sonra, direnç ve ısıl iletkenlik değerlerinde bir düşüş gözlenmiş ve Seebeck katsayısı değerleri pozitiften negatife kaymıştır. Ayrıca, negatif Hall mobilite değerlerinin gözlemlenmesi, bu malzemelerdeki elektriksel iletkenliğin ağırlıklı olarak serbest elektronların hareketinden kaynaklandığını ve etkili katkılama stratejilerinin taşıyıcı konsantrasyonlarını gerçekten artırdığını önermektedir. Ayrıca, ısıl iletkenlik değerlerinin ana katkısını belirlemek için yapılan hesaplamalar, ana katkının kafes ısıl iletkenliğinden geldiğini ortaya koymaktadır. Sonuç olarak, La ve Te ile katkılanmış Mg3Sb2-bazlı numuneler, özellikle CaMg3Sb2 ve CaMg2Bi2, verimli n-tipi termoelektrik malzemeler olarak potansiyel göstermektedir. Elektriksel iletkenlik değerlerini artırarak ve umut verici bir zT değeri elde ederek, bu bulgular, termoelektrik teknolojisinin etkinliğini ve sürdürülebilirliğini artırmak için umut verici yollar sunan tam Zintl fazı termoelektrik modüllerine dahil edilmeleri için uygun olduklarını önermektedir.