Tantal katmanlı perovskit nanotabakalarda geliştirilmiş fotokatalitik hidrojen üretimi için katkı stratejisi

Fosil yakıtların yakılması gibi insan faaliyetleri nedeniyle sera gazı seviyelerinin yükselmesi küresel ısınmaya ve çevre sorunlarına neden olmaktadır. Bu nedenle, endüstriler ve araştırmacılar çevre sorunlarına çözüm bulmak ve küresel ısınmayı yavaşlatmak için alternatif enerji kaynaklarını araştırmaktadır. Hidrojen bu sorunların çözümlerinden biridir. Yarı iletken fotokataliz, 18. yüzyıldan beri sürdürülebilir bir enerji kaynağı olarak hidrojen üretimi için araştırılmaktadır. Metal oksit, metal sülfür ve metal nitrür gibi birçok fotokataliz malzemesi üzerinde çalışılmış ve foto katalizör olarak kullanılmıştır. Bu malzemelere ek olarak, katmanlı perovskit oksitler son 20 yılda fotokatalitik alanda önemli bir ilgi görmüştür- artan ilgi, ayarlanabilir bant yapısı, esnek ara katman yapısı ve ayarlanabilir morfolojisinden kaynaklanmaktadır. Ayrıca, katmanlı malzemelerin pul pul dökülmesi, yığın malzemelerin 2D yapı taşlarını verir. Ortaya çıkan az sayıda atomik katmana sahip nano tabakalar, fotokatalitik aktiviteyi iyileştirmek için yüksek yüzey alanı, düşük göç mesafesi ve yüksek yük ayrımı sunar. Fotokatalitik su ayrıştırma ile verimli H2 üretimi için büyük bir ilgi olmasına rağmen, H2 üretim faaliyetleri üzerine yapılan araştırmaların %10'un üzerinde güneş-hidrojen verimliliği elde etmek için uzun bir yol kat etmesi gerekiyor ve bu da etkili fotokatalitik aktivite elde etme stratejileri hakkında soruları gündeme getiriyor. Bir foto katalizörden yüksek verimlilik elde etmek için yaygın yaklaşım, foto katalizörlerde yük ayrımını iyileştiren eş-katalizörlerin kullanılmasıdır. Genel olarak, Pt gibi soy metaller foto katalizör yüzeyinde nanoparçacık formunda ko-katalizör olarak kullanılır. Bu durumda, katalizörlerin iç atomları inaktiftir, çünkü katalitik aktivitede sadece yüzey atomları rol oynar. Bu çalışmada, Pd, Sn ve N'nin yapıya dahil edilmesinin etkileri, ko-katalizör olmadan hacimce %10'luk sulu metanol çözeltisinde fotokatalitik hidrojen üretimi için gerçekleştirilmiştir. Tantal bazlı perovskit oksidin pul pul vi dökülmesinden sonra, Ta, tek atomlu katalizör bölgesi (SACs) olarak işlev gören Pd veya Sn ile ikame edildiğinde PdO6 ve SnO6 oktahedraları oluşmuştur. Elde edilen bu oktahedra yapılar, orijinal fazın elektriksel yapısını azaltır ve elektronları yakalamak için bölgeler olarak hizmet eder, böylece foto-indüklenmiş taşıyıcıların rekombinasyon oranını azaltır. Ayrıca, pul pul dökülmüş malzemeler yüksek yüzey alanlarına sahiptir, bu nedenle SAC'leri eşit şekilde dağıtmak için ideal platformlardır. Bu sayede yapıya eklenen tüm metal atomlarının neredeyse %100 verimlilikle kullanılmasına olanak tanır. Öte yandan, kısmen oksijen yerine ikame edilen azot, oksijen (O) 2p valans bandının tepesinin üzerinde konumlanmış izole elektronik durumların oluşumu nedeniyle elektronik bant enerjilerini en aza indirmek için büyük bir potansiyele sahiptir. Malzemelerin özelliklerini ayrıntılı olarak analiz etmek için çeşitli yapısal, spektroskopik ve elektrokimyasal karakterizasyon teknikleri kullanılmıştır. Sonuçlara göre, tüm hedef malzemeler başarılı bir şekilde sentezlenmiş, bant aralığı değişimleri belirlenmiş ve doping ve proton değişim süreçlerinden sonra hidrojen üretim oranları artmıştır