Molecular dynamics simulations of interfacial behavior in industrial composite materials

Kompozit malzemeler, hafiflikleri, yüksek mukavemet/ağırlık oranları ve korozyon dirençleri nedeniyle havacılık, otomotiv ve savunma sanayilerinde yaygın olarak kullanılmaktadır. Bu sektörlerin ötesinde, kompozitlerin kullanımına yönelik iki önemli alan ise inşaat sektörü ve doğal gaz ayrımıdır. İnşaat alanında, geri dönüştürülmüş kauçuk içeren çimento esaslı kompozitler, hem betonun performansını artırmak hem de her yıl yaklaşık bir milyar adet atık lastiğin çevresel etkisini azaltmak için umut verici bir yaklaşım olarak ortaya çıkmıştır. Gaz ayrımında ise, polimer esaslı kompozit membranlar genellikle gözenekli nanoparçacıkların bir polimer matrise gömülmesiyle üretilir, bu sayede membranların ayırma performansı ve dayanıklılığı artırılır. Her iki endüstride de, kompozit malzemelerin performansı, bileşenleri arasındaki uyumluluk tarafından büyük ölçü\-de etkilenmektedir. Kauçuk/beton kompozitlerinde, kauçuk parçacıklarının hidrofobik doğası, onların hidrofilik çimento matrisiyle olan yapışmasını zayıflatmaktadır ve bu durum, kompozitin dayanımını olumsuz etkilemektedir. Bu sınırlamayı aşmak için, kauçuk ve beton arasındaki ara yüzey bağının iyileştirilmesi, yüksek performanslı ve sürdürülebilir yapı malzemelerinin geliştirilmesi açısından gereklidir. Bu motivasyonla, tezin ilk bölümünde kauçuk/kalsiyum silikat hidrat (CSH) ara yüzeyine ait atomistik modeller oluşturulmuştur ve moleküler dinamik (MD) simülasyonları ile bu ara yüzeyin yapısal özellikleri radyal dağılım fonksiyonu (RDF) ve ara yüzey yapışma enerjisi hesaplamaları yoluyla incelenmiştir. Ardından, kauçuk ve çimento arasındaki bağlanmayı iyileştirmek amacıyla çeşitli yüzey modifikasyon stratejileri değerlendirilmiştir. Bu kapsamda, beton ve kauçuk arasına poliakarboksilat eter (PCE), karboksimetil selüloz (CMC) ve polivinil alkol (PVOH) gibi farklı polimerler dahil edilmiştir. Bu çalışmalar sonucunda, kauçuk/beton/PCE kompozitinin, kauçuk-beton kompozitine kıyasla ara yüzey yapışma enerjisinde %7,3'lük bir artış sağladığı gözlemlenmiştir. Ardından, CMC ve PVOH polimerlerinin bağlanma performansları karşılaştırılmıştır. Bu karşılaştırma sonucunda, kauçuk/beton/CMC kompoziti, kauçuk/beton/PVOH sistemine kıyasla %17,08 daha yüksek ara yüzey yapışma enerjisi sergilemiştir. Tezin ikinci bölümünde, doğal gaz ayrımında kullanılan kompozit malzemelerin karbondioksit (CO2) ayırma performansları incelenmiştir. Zeolitik imidazolat çerçevesi-8, ZIF-8 ve mikrogözenekliliğe sahip PIM-1 polimeri ara yüzeyine ait atomik modeller oluşturulmuştur. Gaz ayırma davranışını değerlendirmek için, Grand Kanonik Monte Carlo (GCMC) ve moleküler dinamik (MD) simülasyonlarından elde edilen adsorpsiyon ve difüzyon verileri kullanılarak, klasik Maxwell ve modifiye edilmiş Felske gaz geçirgenlik modelleri uygulanmıştır. Hem saf PIM-1 polimerini hem de amin fonksiyonel gruplarla modifiye edilmiş PIM-1 (AF-PIM-1) polimerini, kristal ZIF-8 (cryZIF-8) ve basınç altında sıkıştırılmış ZIF-8 (aZIF-8@0.4 GPa) ile birleştirerek farklı karışık yataklı membranlar (MMM) hazırlanmıştır. Sonuçlarımız, aZIF-8@0.4 GPa içeren MMM'lerin, cryZIF-8 içerenlere kıyasla PIM-1 ile birleşiminde ara yüzey yapışma enerjisinde %1,4 oranında hafif bir artış gösterdiğini ortaya koymuştur. Ayrıca, modifiye edilmiş Felske modeli, MMM gaz geçirgenliği için Maxwell modeline göre deneysel veriye daha yakın tahminler sunmuştur. ZIF'ler, polimerler ve beton gibi farklı malzeme sınıflarının analiz edilmesiyle, bu tez, hedeflenmiş yüzey veya dolgu malzemesi modifikasyonlarının ara yüzey bağlanmasını artırabileceğini göstermektedir. Elde edilen bulgular, hem inşaat sektöründe atık lastiklerin geri dönüşümüne hem de gaz ayrımı için yeni membranların geliştirilmesine katkı sağlamaktadır.