Effects of force fields on gas separation performances of ZIFs

Metal organik ağ yapıları yeni ortaya çıkan, gaz depolanması ve gaz ayırım işlemleri için gelecek vaadeden malzemelerdir. Zeolitik imidazolit ağ yapıları da metal organik ağ yapılarının dayanıklılığı oldukça yüksek bir alt grubudur. Zeolitik imidazolit ağ yapıları geniş yüzey alanına, geniş ve sistematik biçimde birbirine bağlanmış gözenek yapılarına sahiptir. Tezin ilk kısmında, grand kanonik Monte Karlo ve denge halindeki molekül dinamikleri simülasyonları kullanılarak, birçok zeolitik imidazolit ağ yapısının adsorbent ve membran olarak performansları değerlendirildi. Bu moleküler simülasyonlar, zeolitik imidazolit ağların saf gazlar (CH4, CO2, H2 ve N2) ve karışımlar (CO2/CH4, CO2/N2, CO2/H2 ve CH4/H2) için gösterdikleri seçililiğin hesaplanmasında kullanıldı. Ortaya çıkan bu iki ayrı tip seçicilik (yalnız gazlar için ve karışım halindeki gazlar için) karşılaştırılarak, çoklu gaz durumunun seçicilik üzerindeki etkisi tartışıldı. Zeolitik imidazolit ağ yapılarının CO2 ayırımı için hali hazırda bilinen zeolitlerden daha iyi performansa sahip oldukları gösterildi. Gaz geçirgenliği, gaz taşıma kapasitesi ve sorbent seçilim parametresi gibi başka önemli parametreler de hesaplanarak, değişik gaz karışımları için zeolitik imidazolit ağ yapılarının adsorbent ve membran olarak performansları karşılaştırıldı. Tezin ikinci kısmında, değişik simülasyon parametreleri seçmenin, seçicilik üzerindeki etkisi araştırıldı. Literatürde, zeolitik imidazolit ağ yapılarının saf gaz adsorpsiyonunu inceleyen çok sayıda makale mevcuttur ve bu makalelerde çoğu kez çok farklı simülasyon parametreleri kullanılmıştır. Literatürde kullanılan simülasyon parametrelerinden üçü alınarak, ZIF-68 ve ZIF-69 malzemelerinde beş farklı gaz karışımı için (CH4/H2, CH4/N2, CO2/CH4, CO2/N2 ve CO2/H2) tüm seçicilik parametreleri hesaplanmıştır. Sonuçlar adsorpsiyona dayalı seçiciliğin simülasyon parametreleriyle değişkenlik gösterdiğini, hem adsorpsiyon hem de difüzyon hesabını içeren membran seçiciliğinin ise simülasyon parametresi değişikliğinden ciddi biçimde etkilenmediğini göstermiştir. Bu iki seçiciliğin dışında, taşıma kapasitesi, sorbent seçilim parametresi, yenilenebilirlik, geçirgenlik gibi başka özellikler de bilinen zeolitlerle karşılaştırılmıştır. Bu karşılaştırmalarda, ZIF-68 ve ZIF-69, CH4/H2 ve CO2/H2 karışımları için bilindik zeolitlerden daha iyi performans göstermiştir