A machine learning model to guide the synthesis of supported palladium catalysts

Destekli Pd katalizörleri petrokimya, ilaç ve otomotiv sektörlerinde sıkça kullanılmaktadır. Pd katalizörleri, olağanüstü performanslar elde etmek için harika bir fırsat olarak görünse de, bu malzemelerin yüksek maliyeti, katalizörleri tasarlamanın verimli yollarını araştırmayı çok önemli hale getiriyor. Bu katalizörlerin yapıya duyarlı reaksiyonlarda sıkça kullanıldığı bilinmektedir. Reaksiyonların yapıya duyarlı doğası araştırmacılar için Pd parçaçık boyutu ile oynayarak daha iyi performansları elde etme fırsatı oluşturmaktadır. Metal parçacık boyutu büyük oranda sentez koşullarına bağlıdır, fakat sentez parametrelerinin etkisini tanımlamak yüksek sayıda değişken olması ve prosedürlerin karmaşıklığı sebebiyle oldukça zordur. Bu tezde, metal parçacık boyutu ve sentez koşulları arasındaki ilişki makine öğrenmesi (ML) ile araştırılmış ve destekli Pd katalizörlerinin yüksek aktivitesi çalışılmıştır. Tezin ilk kısımında, hesaplamalı ve deneysel çalışmaların metodolojisi verilmiştir. Öncelikle, destekli Pd katalizörleri üzerine yapılan, 2000-2023 yılları arasında yayınlanmış çalışmalar literatürden toplanmıştır. Toplanan veri toplamda 1543 veri noktası içerir ve bunların 1322 tanesi modelde kullanılmıştır. Sentez yöntemi, metal yükleme, destek, destek yüzey alanı (SSA), öncü, çözücü, çözücü pH'ı, destek maddesinin sıfır yük noktası (PZC) ve destek kalsinasyon/kalsinasyon/indirgeme koşulları katalizör hazırlama parametreleri olarak seçilmiştir. Pd dağılım ve parçaçık boyutu verileri de toplanmış ve hedef değişken olarak kullanılmıştır. Verinin ön-analizinde, parametreler arası ilişkiler, onların hedef değişkenler ile bireysel ilişkisi ve literatürdeki tercihler tartışılmıştır. İkinci kısımda 5 katlamalı çapraz doğruma ile rassal orman regresyonu modelini RStudio'da kullanarak oluşturulan dağılım ve parçacık boyutu tahmin modelleri sunulmuştur. Model, istenilen metal parçacık boyutuna ya da dağılıma ulaşmak için gerekli sentez koşullarına karar vermeyi sağlamaktadır. Tahmin modelleri oluşturulduktan sonra, katalizörler sentezlenmiş ve bunların metal dağılımı, CO kimyasal adsorpsiyon deneyleri yoluyla ölçülmüştür. Tahmin modelleri, deneysel sonuçları tahmin etmek için kullanılmış ve modellerin doğruluğu tartışılmıştır. Burada sunulan makine öğrenimi modelleri, herhangi bir hedef reaksiyon için istenen yapılara sahip desteklenen Pd katalizörlerinin sentezine yönelik deneysel çabaları yönlendirmek için geniş bir potansiyel sunar ve pahalı Pd metalini en verimli şekilde kullanma potansiyeli önerir. Bu tezin son bölümünde, destekli Pd katalizörlerinin gelecek vaadeden performansı, seçilen reaksiyon olan Disiklopentadienin (DCPD) hidrojenasyonu ile incelenmiş ve sentezde yüksek Pd dağılımı sağlamının önemi gösterilmiştir.