Metal içerikli silika mikro kürelerin sentezi, karakterizasyonu ve aktivitelerinin incelenmesi

Bu çalışmada, metanın kuru reformlanma reaksiyonu ile kullanılabilir kimyasal ürün olarak hidrojen ve karbonmonoksit eldesi için aktif, seçici, sürdürülebilir, reaksiyon sonucunda kok oluşumuna duyarlı katalizörler geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla monometalik Ni, bimetalik Ni-Co, Ni-Fe ve Ni-Pd yüklü silika mikro küreler sol-jel mikroenkapsülasyon ve sol-jel mikroenkapsülasyon-emdirme sentez yöntemleriyle hazırlanmışlardır. Farklı Ni yüklü mono metalik silika mikro küre katalizörlerin aktivite ve kararlılık sonuçlarına bakılarak toplamda % 5 Ni-M (M:Co, Fe, Pd) olacak şekilde belirlenen katalizörler eşit Ni- M, düşük Ni- yüksek M ve yüksek Ni- düşük M olacak şekilde (1Ni-1M, 1Ni-2M, 2Ni-1M ve 4Ni-1M) sentezlenmişlerdir. Hazırlanan katalizörlerin fiziksel ve yapısal özelliklerinin belirlenebilmesi amacıyla katalizörlere ICP-OES, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD ve SEM analizleri gerçekleştirilmiştir. Metanın kuru reformlanma reaksiyonu için, çalışılacak uygun reaksiyon sıcaklığı 750˚C ve besleme oranı CH4/CO2/N2: 1/1/1 belirlenerek deneyler yapılmıştır. Toplamda kütlece % 5 metal içeren bimetalik mikro küre katalizörler varlığında gerçekleştirilen katalitik aktivite deneylerinde en yüksek (% 88- metan) aktiviteyi ve 0,92 H2/CO oranını sol-jel mikroenkapsülasyon- emdirme yöntemiyle sentezlenen 1Ni-2Pd yüklü bimetalik silika mikro küre katalizörü göstermiştir. Ni-Pd yüklü bimetalik silika mikro kürelerin yanı sıra Ni-Co yüklü bimetalik silika mikro kürelerin de aktivite testlerinden bu reaksiyon için oldukça aktif oldukları ve kararlılıklarını 3 saat boyunca korudukları tespit edilmiştir. Katalizörlerin reaksiyon sonrası yapısal ve fiziksel değişimlerinin belirlenebilmesi amacıyla SEM, XRD, TGA ve Raman spektroskopisi analizleri gerçekleştirilmiştir. Ni-Fe yüklü silika mikro küre katalizörlerde reaksiyon sonrası kok oluşumu tespit edilmiştir. Ni-Co ve Ni-Pd yüklü mikro kürelerin yapılarında kok oluşumu tespit edilmemiştir. En yüksek aktiviteyi ve H2/CO oranını sol-jel mikroenkapsülasyon- emdirme yöntemi ile sentezlenen Ni-Pd ve Ni-Co yüklü bimetalik silika mikro küre katalizörler vermiştir. 12 saat uzun ömürlülük aktivite testlerinde de bu katalizörler için kok oluşumu ve aktivite kaybı tespit edilmemiştir.