Microcavity coupled interlayer excitons in MoSe2-WSe2 heterostructures

Grafenin keşfinden sonra, iki boyutlu (2D) malzemeler olağanüstü mekanik, optik ve elektronik özellikleri nedeniyle büyük ilgi gördü. İyi bilinen 2D malzeme ailelerinden biri geçiş metali dikalkogenidlerdir (TMD'ler). Elektronik bant aralıkları, tek tabaka sınırına ulaşıldığında dolaylıdan doğrudana geçer ve bu da onları yoğun madde ve ışık-madde etkileşimlerindeki çok cisim etkileşimlerini incelemek için mükemmel bir ortam haline getirir. Ayrıca, tek tabaka TMD'lerini üst üste istiflemek, heteroyapıların (HS) oluşturulmasını sağlar. Tek tabaka TMD'lerinden yapılan dikey van der Waals heteroyapılarında iki tür eksiton oluşumu gözlenir: biri, aynı malzeme içinde güçlü bir şekilde Coulomb etkileşimli elektron-deşik çiftinden oluşan katman içi eksitonlar ve diğeri, farklı katmanlardaki uzamsal olarak ayrılmış elektronlar ve deşiklerden oluşan katmanlar arası eksitondur. TMD'lerdeki katman içi eksitonlar, uzamsal sınırlama nedeniyle daha yüksek osilatör kuvvetleri sergiler. Ayrıca, katman içi ve katmanlar arası eksitonların optik kaviteler ile birleştirilmesi, eksitonlar ve fotonlar arasındaki çapraz geçiş olaylarının gözlenmesine olanak tanır. Sonuç olarak, TMD'ler ve onların heteroyapıları, eksiton-polariton oluşumunu ve ilişkili fotofiziksel özelliklerini araştırmak için çok yönlü bir platform sağlar. Bu tez, neredeyse hekzagonal MoSe2-WSe2 HS'larda katmanlar arası eksitonların (IEX) oda ve düşük sıcaklık fotolüminesans (PL) spektroskopisinin ayrıntılı bir çalışmasını sunar. İncelenen hekzagonal bor nitrür (hBN) kapsüllenmiş heteroyapılar, aşağıdaki yöntemlerin bir kombinasyonu ile üretilmiştir: (i) yığın malzemeden monokatmanları ayırmak için mekanik eksfoliasyon, (ii) heteroyapıya ulaşmak için bunları dikey olarak istiflemek üzere kuru transfer tekniği ve (iii) istifleme sırasında monokatmanlar arasındaki dönme açısını ayarlamak için kenar tanımlama yöntemi. Fabry-Pérot (FP) düzlemsel mikro kaviteleri, katmanlar arası eksiton-polaritonları incelemek amacıyla plazma destekli kimyasal buhar biriktirme yöntemi kullanılarak farklı kavite modlarıyla hem oda hem de düşük sıcaklık fotolüminesans spektroskopisi çalışmaları için üretildi. Üretilen boşluklar, dağıtılmış Bragg aynalarının (DBR'ler) dönüşümlü katmanlarını ve kalınlıklarını görüntülemek için transmisyon elektron mikroskobu ve odaklanmış iyon demeti litografisi ile daha detaylı olarak karakterize edildi. MoSe2-WSe2 heteroyapılarındaki IEX'ların PL'ı hem oda hem de düşük sıcaklıklarda ölçüldü. Düşük sıcaklık ölçümleri, bir mikro-PL kurulumuna entegre edilmiş kapalı çevrimli bir kriyostat kullanılarak gerçekleştirildi. Sonuçlar, heteroyapılarımızın neredeyse altıgen bir yapı sergilediğini göstermektedir. IEX'ların spin-üçlü ve spin-tekli durumlarının yoğunlukları yaklaşık 1,35-1,42 eV enerji aralığında belirgindir. Spin-üçlü ve spin-tekli IEX'ların arasında gözlemlenen bölünme 27-34 meV aralığındaydı. IEX'ların sıcaklık ve pompa gücü bağımlılığına ilişkin daha ileri araştırmalar, spin-üçlü IEX'nun yoğunluğunun 3,5 K ile 50 K arasındaki sıcaklık değişimlerine karşı oldukça hassas olduğunu ve daha yüksek sıcaklıklarda daha az yoğun hale geldiğini ortaya koydu. Spin-tekli IEX'nun yoğunluğu da azalmasına rağmen, 50 K'de tespit edilebilir düzeyde kaldı. Pompa gücünün benzer bir uyarım aralığı içinde artmasıyla birlikte, spin-üçlü IEX için 15 meV'luk bir maviye kayma gözlemlenirken, spin-tekli IEX yalnızca 3 meV'luk bir maviye kayma sergiledi. Bu, spin-üçlü durum IEX'larının yoğunluğunun, spin-tekli durum IEX'una göre daha yüksek pompa gücüyle daha önemli ölçüde arttığını göstermektedir. Ek olarak, spin-tekli IEX'un ömrü zaman çözünürlüklü fotolüminesans (TRPL) spektroskopisi kullanılarak ölçüldü. Hızlı ve yavaş bozunma bileşenleri sırasıyla birkaç nanosaniye ve birkaç on nanosaniye aralığındaydı. Dahası, FP kavite ile aynı rezonans dalga boyuna sahip olan spin-tekli IEX emisyonunda enerjide yaklaşık 9 meV bölünme gözlemlendi. Bu bölünme, k∥ sıfıra eşit olduğunda katmanlar arası eksiton-polariton oluşumuna atfedilebilir. Ancak, bu emisyonun polariton oluşumuna ait olduğundan emin olmak için tüm açı çözünürlüklü PL spektrumu ölçülmelidir.