Computing adsorption, diffusion and separation of noble gas mixtures in MOFs using molecular simulations and theoretical correlations

Atomik simülasyonlar nano gözenekli malzemelerin gaz depolama ve ayırma işlemlerindeki performanslarını tahmin etmek için sıkça kullanılmaktadır. Nano gözenekli malzemelerin yeni bir sınıfı olan metal-organik yapılar (MOF); kristal yapıları, geniş yüzey alanları ve geniş gözenekleri ile gaz ayırma işlemlerinde kullanılabilecek malzemelerdir. Tezin ilk bölümünde, soygazlardan, Xe, Kr ve Ar?nin ve ikili karışımlarının (Xe/Kr ve Xe/Ar) çeşitli MOF?lardaki adsorpsiyon ve difüzyon değerleri sırasıyla grand kanonik Monte Carlo (GCMC) ve denge moleküler dinamik (EMD) simülasyonları kullanılarak hesaplanmıştır. Farklı metallere, organik bağlayıcılara, topolojiye ve gözenek boyutlarına sahip on tane MOF seçilmiş ve bu MOF?ların yapısal özelliklerindeki değişikliklerin soy gaz ayırma performanslarına olan etkileri incelenmiştir. İncelenen MOF?ların adsorpsiyon seçicilikleri, çalışma kapasiteleri, difüzyon seçicilikleri, geçirgenlik seçicilikleri ve geçirgenlikleri gibi çeşitli özellikleri hesaplanmış ve geleneksel nano gözenekli malzemelerin gaz ayırma performanslarıyla karşılaştırılmıştır. Elde edilen verilere göre; Xe/Kr ve Xe/Ar gaz karışımları için çalışılan bir çok MOF, zeolitlere göre daha yüksek adsorpsiyon seçiciliği göstermiştir. Yapılan simülasyonlara göre, yüksek Xe seçicilik ve geçirgenliğe sahip olmalarından dolayı MOF?lar Xe/Kr ve Xe/Ar ayırımı için ümit verici malzemelerdir. İkinci kısımda, çeşitli kompozisyonlardaki Xe/Kr ve Xe/Ar karışımlarının difüzyon ve adsorpsiyon izotermleri sırasıyla Krishna-Paschek (KP) korelasyonu ve İdeal Adsorpsiyon Teorisi (IAST) kullanılarak tahmin edilmeye çalışılmıştır. Elde edilen tahminler daha sonra birinci kısımdaki moleküler simülasyonlardan elde edilen sonuçlarla karşılaştırılmıştır. Teorik korelasyonlardan elde edilen gaz geçirgenlikleri ve gaz seçicilikleri simülasyon sonuçlarıyla karşılaştırılmış ve sapmaların olası sebepleri tartışılmıştır. Sonuçlarımıza göre teorik korelasyonlar, MOF?ların soy gaz ayırma performansları tahmin etmede ayrıntılı simülasyonlar yerine kullanılabilir ve bu korelasyonlar kullanılarak doğru tahminler yapılabilir.