Theoretical investigation of CO2 adsorption pathway over N-[3-(trimethoxysilyl)propyl] ethylenediamine-modified mesoporous silica sorbents

Karbon dioksitin (CO2) aminle modifiye edilmiş mezogözenekli silis sorbanlar üzerindeki adsorpsiyon mekanizmasının netleştirilmesi, emisyonlarla ilgili gelecekteki hedefleri karşılayacak yüksek performanslı tutucuların geliştirilmesi için oldukça önemlidir. Bu çalışma, CO2 tutulma mekanizmalarının N-[3-(trimetoksisilil)propil)etilendiamin (AEAPS) ile modifiye edilmiş mezoporlu silis adsorbanları üzerinde DFT metodu kullanılarak incelenmesini hedeflemektedir. Böylece, molekül içi CO2 yakalamanın mümkün olup olmadığı ve hangi amin gruplarının (birincil veya ikincil) bu süreçte daha reaktif olduğu ortaya çıkarılacaktır. Hesaplamalarımız, CO2'nin karbamat ve karbamik asit formlarında tutulduğunu göstermiş ve hidrojen bağı etkileşimlerinin (hem amin-amin hem de amin-yüzey) adsorpsiyon mekanizmalarının termodinamik ve kinetik uygulanabilirliği için oldukça ktitik olduğunu ortaya koymuştur. Molekül içi yakalama mümkün gözükse de, AEAPS molekülün zincir uzunluğunun molekül içindeki amin-amin etkileşimlerini kısıtlıyor olabileceği düşünülmüştür. Hem birincil hem de ikincil amin grupları, CO2'nin adsorpsiyonuna katkıda bulunmuş, böylece amin işlevselliğinin tutulma üzerinde hidrojen bağı etkileşimlerine göre daha az belirleyici olduğu saptanmıştır.