DFT modeling of CO2 capture mechanism over (N-methylaminopropyl)-trimethoxysilane-modified mesoporous silica

Karbondioksitin amin ile modifiye edilmiş katı adsorbanlar ile olan etkileşim mekanizmalarının belirlenmesi, küresel ısınmanın zararlı etkilerini hafifletmek için gelecekte kullanılacak olan yüksek performanslı sorbentlerin geliştirilmesinde önemli bir rol oynamaktadır. Bu nedenle, bu çalışma karbon dioksitin DFT modellemesi kullanılarak trimetoksi[3-(metilamino)propil]silan (MAPS) ile modifiye edilmiş mezeporlu silika adsorbanları üzerindeki tutulum mekanizmalarının incelenmesini ve yüzeyde bulunan serbest silanol yoğunluğu ile birlikte amin yoğunluğunun bu mekanizmalar üzerindeki etkilerini incelemeyi amaçlamaktadır. Yaptığımız hesaplamalar karbon dioksitin amonyum karbamat ve karbamik asit olarak tutulduğunu, her iki yapının oluşumu için izole amin yapılarından ziyade amin çiftlerine ihtiyaç duyulduğunu göstermiştir. Ayrıca, yüzey silanollerinin karbon dioksitin tutunumunda önemli bir rol oynadığı gözlemlenmiş, bu rolün sadece adsorpsiyon sırasında oluşan yapıların stabilizasyonuyla sınırlı kalmadığı, bu yapıların reaksiyon mekanizmasına doğrudan katılabildikleri de görülmüştür. Diğer yandan, bu çalışmada kullanılan koşullar altında amin türünün karbon dioksit yakalama mekanizmaları üzerinde belirleyici bir etkisi olmadığı da gözlenmiştir.