Ceria promoted nox storage and reduction materials

Bu çalışma kapsamında, seryum dioksitin NOx depolama ve indergeme malzemeleri/katalizörleri üzerindeki etkisi incelenmektedir. Bu bağlamda, farklı miktarlarda Pt, CeO2 ve BaO ile zenginleştirilmiş ?-Al2O3 destek/alttaş malzemesi içeren malzemeler sentezlenmiştir. Sentezlenen bu malzemelerinin yapısal karakterizasyonu, BET (Brunauer, Emmett, ve Teller) yüzey alanı ölçümleri, X-ışını kırınımı (XRD), Raman spektroskopisi teknikleri yardımıyla yapılmıştır. Elde edilen yapısal çözümleme sonuçları ışığında, platin ve alumina destek malzemesinin yüksek sıcaklıklarda faz değişikliğine uğramadığı gözlemlenmiştir. Platin metalinin Ba/Al depolama malzemesine eklenmesiyle, NOx depolama kapasitesine olumsuz etkisi olduğu bilinen BaAl2O4, fazının yüksek sıcaklıklarda oluştuğu saptanmıştır. NOx alım kapasitesine olumsuz yönde etki eden BaAl2O4 fazı, artan barium oksit miktarıyla doğru orantılı olarak artarken, sistemin CeO2 ile zenginleştirilmesi, bu fazların oluşumunu önemli ölçüde azaltmaktadır. Sentezlenen malzemelere Pt eklenmesinin yapısal özellikler üzerindeki diğer bir etkisi ise, Pt birimlerinin CeO2 ile girdiği kuvvetli etkileşimlerdir. Bu etkileşimler sonucu yüzeyde, Pt-O-CeO2 türlerinin oluşumu Raman spektroskopisi yardımıyla gösterilmiştir. BET tekniği ile yaptığımız yüzey alanı ölçümlerinde ise CeO2 ve BaO birimlerinin kütlece artan miktarda kullanılması sonucunda yüzey alanını azalmaktadır.Sentezlemiş olduğumuz malzemelerin NOx ve SOx türü gazlarla etkileşimleri sıcaklık programlı yüzeyden buharlaştırma (TPD) ve Fourier Dönüşümlü Kızıl Ötesi Spektroskopisi (FTIR) teknikleri ile incelenmiştir. CeO2 eklenmesinin alumina destek malzemesinin NOx depolama kapasitesi üzerinde etkisi oldukça sınırlıdır. Fakat, Pt içeren Ce/Al ve Ba/Ce/Al türü destek malzemelerinin NOx alım kapasiteleri, platin içermeyenlere nazaran daha yüksektir. Pt eklenmesinin diğer bir etkisi ise nitratların yüzeyden salınım sıcaklıklarıdır. Pt içeren malzemelerdeki nitrat salınımları, Pt içermeyenlere nazaran daha düşük sıcaklıklarda gerçekleşmektedir. Üçlü karışık oksit yapılarında (Ba/Ce/Al), BaO ve CeO2 birimlerinin miktarlarının arttırlmasıyla, malzemelerin yüzey alanları azalmakta ve buna paralel olarak, NOx depolama miktarları azalmaktadır. FTIR yöntemi kullanılarak sentezlenen bazı malzemelerin SO2 (g) + O2 (g) gaz karışımın ile etkileşimleri de incelenmiştir. Edinilen spektroskopik veriler, alumina destek malzemesinin CeO2 ile zenginleştirimesi sonucu yüzeyde oluşan sülfatların miktarındaki artışı göstermektedir. Yüzey sülfatlarındaki artış, Pt metalinin Ce/Al ikili oksit yapısına eklenmesiyle de devam etmektedir. CeO2 eklentisine dair diğer önemli sonuç ise CeO2 içeren malzemeler üzerindeki sülfatların ısıl olarak daha az kararlı olmasıdır.Anahtar Kelimeler: NSR, NOx depolama malzemeleri, ? -Al2O3, Ce/Al, Pt/Ce/Al, Ba/Ce/Al, Ba/Pt/Ce/Al, SOx zehirlenmesi, XRD, Raman, BET, FTIR spektroskopisi, TPD ve XPS.