Catalyst development for CO2 reduction using sustainable sources

Küresel ısınma, günümüzde insanlığa yönelik en büyük tehditlerden biridir. Bunun başlıca nedeni, CO2 üretimi ile sonuçlanan fosil yakıtların kullanılmasıdır. Mevcut çalışma, CO2 sorununa çözüm olacak iki moleküle yoğunlaşarak, CO2 indirgeme reaksiyonu için sürdürülebilir kaynaklar kullanarak katalitik yüzeyler geliştirmeyi amaçlar. Son yıllarda CO2 indirgeme reaksiyonu üzerine etkili olabilecek yüzeyler üzerine bir çok araştırma bulunmaktadır. Metallerden yarı iletkenlere, nanomalzemelere ve foto-elektro-termal katalizlere kadar her türlü malzeme ve teknik üzerine çalışmalar bulunmaktadır. Bu çalışmada ortaya çıkarılan önemli nokta, indirgenme reaksiyonları sırasında oluşan reaksiyonların malzemenin morfolojisine bağlı olduğudur. Bölüm 1, küresel olarak nerede durduğumuzu vurgulayan CO2 ikileminin genel bir resmini sunmaktadır. Önce CO2 ve H2O ile ilgili termodinamik ve kinetik konseptler basitliği nedeniyle hidrojen evrimi reaksiyonu hakkındaki bilgileri tartışarak başlar. Daha sonra, metan, karbon monoksit, metanol vb. gibi daha karmaşık bir ürün dizisine neden olan CO2 indirgenme reaksiyonları tartışılır. Ayrıca, Hidrojen evrimi reaksiyonu (HER) ve CO2 indirgenme (CO2R) reaksiyonları tartışıldıktan sonra plasma ile CO2 indirgenme reaksiyonları mekanizması da tartışılır. Bu bölümde ayrıca, indirgeme süreçleri için malzeme seçiminin önemi de tartışılmakta ve halihazırda indirgeme amacıyla kullanılan malzemelere ilişkin raporlar da sunulmaktadır. Bölüm 2'de metalik nanoteller ile HER mekanizması tartışılmaktadır. Metalik nanotellerin oluşturulması plazma işlemini kullanarak yapılmıştır ve bildiğimiz kadarı ile bu çalışma bu konudaki ilk rapordur. Bu nanotellerin SEM, XRD, XPS ve Raman spektroskopisi, ardından HER'de uygulanması karakterize edilir. Bu nanoteller, düz metal bakır yüzey formuna kıyasla mükemmel performans gösterdi ve 10mA / cm2 spesifik akım yoğunluğunda, düz bakır elektrotlara göre %50 daha az aşırı potansiyel gösterdi. Ayrıca değişim akımı yoğunluğu en az altı kat artış gösterdi. Bölüm 3 CO2 indirgenmesi için metalik bakır nanotellerin kullanımına ilişkin bulgular sunar, CO2 indirgenme reaksiyonları sonucunda açığa çıkan türleri incelemek için ayrı bir karşı elektrot bölmesine sahip geleneksel iki odacıklı elektrolitik hücre kullandık. Çıkan ürünler, bir gaz kromatografisi ile analiz edildi. Bu çalışmada metalik nanotellerin genel olarak gaz iv halindeki ürünlere, düz bakır yüzeylere kıyasla daha seçici olduklarını bulduk. Uygulanan potansiyel daha yüksek değerlere yükseltildiği için, düz bakır yüzeyinde gözlenmeyen CH4 ve CO oranlarının arttığını gördük. Bölüm 4, Cu ve Ni oksit yüklü destekler (Al2O3 ve SiO2) üzerinde CO2 indirgenme reaksiyonu için dielektrik bariyer boşalma (DBD) ile plazma tekniğinin kullanımını tartışmaktadır. CO2 indirgenme reaksiyonunun gerçekleştirilmesi için bir reaktör sistemi tasarlanmıştır. Bu çalışmada bakır oksit yüklü alümina üzerinde doymuş hidrokarbon oluşumunu gözlemledik, nikel oksit yüklü silika ise doymamış hidrokarbonları tercih etti. Bölüm 5, HER için NiS ve CuS kullanımıyla ilgili ayrıntıları sunmaktadır. Sentezden sonra her iki yüzey de plazma ile muamele edildi ve bu işlem sonucunda değiştirilmiş morfoloji gösterildi. Plazma ile işlem görmüş ve görmemiş metal sülfürler kıyaslandığında, spesifik akım yoğunluğuna ulaşmak için aşırı potansiyelde neredeyse 100mV fark bulunduğu gösterildi. En son bölümde ise, sonuçlar özetlenmiş ve gelecekte planlanan çalışmalar listelenmiştir. Genel olarak, bu tez çalışmasında, verimli bir enerji dönüşümü amacı ile enerji dönüşüm süreçleri için yeni yüzeyler ve teknikler değerlendirilmiş ve metalik bakır nanotellerin HER reaksiyonu sırasında düz bakır yüzeyden daha verimli olduğunu ve özel akım yoğunluğuna ulaşmak için gereken aşırı potansiyelin yarı yarıya azaldığını bulduk. Aynı nanoteller CO2R için test edildiğinde, düz bakır yüzeye göre toplam gaz miktarında % 30 artış gözlendi. Metal oksit yüklü desteklerde CO2'nin plazma indirgenmesi sırasında, CuO yüklü numunelerin doymuş hidrokarbonlara karşı seçici olduğu, NiO yüklü numunelerin ise toplam % 30'a varan bir CO2 dönüşüm verimliliği ile doymamış hidrokarbonlara karşı seçici olduğu sonucuna varılmıştır.