Multi exciton generation and recombination of semiconductor nanocrystals: Fundamental understanding and applications

Yarı iletken nanokristal kuvantum noktacıklarının (QD) optoelektronik ve fotonik alanlarındaki önemli uygulamalar için gelecek vaad eden malzeme sistemleri oldukları gösterilmiştir. Enerji bant aralığı ayarlanabilirliği, yüksek performanslı bant kenarı ışıması, uygun sıcaklık istikrarı ve kolay malzeme işlenebilirliği özellikleri QD?leri fotovoltaikten fotodetektörlere, lazerlerden ışık yayan diyotlara kadar birçok alanda cazip kılmaktadır. Yine yakın zamanda, bu QD?lerin bazı aygıt konfigürasyonları ile % 100 olan verimlilik sınırını aşabilme olasılığı sebebiyle, QD?lerde çoklu eksiton oluşturması (MEG) ve yeniden birleşimi (MER) konularının önemli olduğu gösterildi. Ancak QD katılarında çoklu eksiton kinetiklerinin anlaşılması MER ile yüklenmiş QD?lerdeki yeniden birleşme olayının karıştırılması sebebiyle zorlaşmış ve MER?nin spektral ve zamana bağlı özellikleri QD katılarında henüz tam çözümlenememiştir. Bu tezde, % 100?e yakın kuvantum verimliliğine sahip CdSe/CdS QD?lerde çifteksitonların (BX) ve tek-eksitonların (X) spektral davranışlarını foto-yüklenme olayının varlığında açıklığa kavuşturduk. BX?lerin ve X?lerin spektral davranışlarını farklı çekirdek büyüklüğüne sahip QD örneklerinde elde ettik ve bu gözlemlerimiz QD?lerdeki X-X etkileşim enerjisinin şiddetinin ayarlanabilirliği özelliğini açığa çıkardı. Mevcut metotlarla mümkün olamayacak olan bu X, BX ve triyon yapılarının spektral olarak ayırt edilmesini, entegre zamanda-çözümlenmiş floresans kavramını ortaya atarak başardık. MEG ve MER kavramlarının temel anlama konusuna ek olarak, çoklu eksitonların QD?lerde optik kazanım çalışmalarında yararlanılması konusunu da inceledik. Tezin bu kısmında, aynı QD?lerde spektral olarak ayarlanabilir, yüksek başarımlı, 2-foton soğurma (TPA) tabanlı yükseltilmiş kendiliğinden ışıma (ASE) çalışmamız özetlenmektedir. Burada, mutlak spektral ASE ayarlanabilirliğine ek olarak, CdSe/CdS malzeme sisteminde spektral ASE tepesinin olağan kendiliğinden ışıma tepesine göre bağıl olarak ayarlanabilirliğini literatürde ilk defa gösterdik. QD?lerin çekirdek ve kabuk boyutlarının ayarlanarak, Kulomb tipi X-X etkileşimlerinin kırmızı tarafa kayan ASE?ye sebep olan çekici veya mavi tarafa kayan ASE?ye sebep olan itici olarak ayarlanabileceğini gösterdik. Hatta doğru QD boyutlarıyla olağan kendiliğinden ışıma tepesiyle aynı spektral yerde ASE elde edilebileceği de bu kısımda gösterildi. Belli bir dalga boyunda elde edilen ASE davranışının tip-I veya tip-II olabilmesinin kontrolünün de mümkün olduğunu tezin bu bölümünde gösterdik. Tezin sonraki kısmında, CdSe/CdS QD?lara ek olarak, benzer ASE ve tipayarlanabilirliği çalışmasını, çok yüksek TPA soğurma ve birbirinden bağımsız soğurma/ışıma ayarlanabilirliği özellikleri ile dikkat çeken CdSe/CdS nanoçubuklarda (NR) da başarıyla gözlemledik. Tezin son kısmında MEG olayını CdHgTe QD?lerde ilk defa gösterdiğimiz deney sonuçlarımızı ve MEG kavramından, literatürdeki ilk örneklerden biri olarak, gerçek hayatta kullanılabilecek fotodetektör uygulamasında faydalanma çalışmamızı paylaştık. İnanıyoruz ki, bu tezde paylaşılan sonuçlar MEG ve MER kavramlarının temel anlaşılma yönüne katkı yapmakla kalmayıp bu kavramların QD lazerler, fotodetektörler ve fotovoltaik uygulamalarında da kullanılabilmeleri konusunda yeni gelişmelere yol açacaktır.