Novel quantum dot and fluorescent protein based liquidlight-emitting diodes and luminescent solar concentrators

Son otuz yılda floresan nanomalzemeler, boyuta bağlı optik özellikleri ve buna bağlı olan yüksek fotolüminesans kuantum verimi (PLQY), kuantum hapsetme etkisi ve malzeme kompozisyonu yoluyla ayarlanabilir elektronik özellikler gibi nedenlerle önemli ilgi görmüştür. Bunlar arasında, kolloidal kuantum noktaları (QD) ve floresan proteinleri (FP), ışık yayan diyotlar (LED), ışıklı güneş konsantratör (LSC) ve güneş pilleri gibi aydınlatma, ggörüntü ve enerji depolama uygulamalarında yaygın olarak kullanılmaktadır. Bu tezde, QD'lere ve floresan proteinlerine dayanan yüksek performanslı ve biyouyumlu ışık yayan diyotlar ve ışıklı güneş konsantratörgösterilmiştir. Şimdiye kadar, nanomateryal tabanlı renk dönüşüm LED'lerde verimli aydınlatma için ana yaklaşım nanomalzemelerin PLQY'sini arttırmaktır. Bununla birlikte, yüzdeyüz PLQY'e sahip floroforlarla bile, ana malzeme etkisi diye bilinen nedenden (katı halindeki PLQY'ın sıvı halindekinden daha düşük olması) dolayı, verimli katı hal aydınlatma kaynakları için kullanımları bir sorun olmaya devam etmektedir. Bu tezin ilk bölümünde, QD ve FP-LED'lerin optik performansını artıran yeni bir sıvı entegrasyon mimarisi tasarlıyor, geliştiriyor ve sergiliyoruz. İlk bölümde, yeşil yayan % 84 PLQY'e sahip CdSe // ZnS / CdSZnS QD'leri sentezledik, sonrasında QD'leri sıvı halde doğrudan QD'ye uygun olan yeni bir mimari kullanarak mavi LED kalıbına entegre edip mavi LED'ın üstüne ettik. Sıvı hal entegrasyonu ve PLQY'nin optimizasyonu ile bugüne kadar raporlanmış en verimli QD tabanlı LED'leri ürettik (RGB (Kırmızı, Yeşil, Mavi) için 64 lm/W ve Yeşil-Mavi tabanlı beyaz ışıyan için 105 lm/W for GB-based white light.) İkinci bölümde, yüksek performanslı beyaz LED'ler için kırmızı yayan mScarlet ve yeşil yayan eGFP floresan proteinleri kullandık. Bu proteinler canlı Escherichia coli'den yapılmak da olup ve saflaştırılmış proteinleri doğal sulu ortamlarında mavi LED çiplerine entegre ettik. Sulu entegrasyon, cihaz mimarisinde proteinlerin PLQY seviyelerini% 70'in üzerinde korudu ve rapor edilen en verimli çevre dostu beyaz LED olan 83 renk işleme indeksi (CRI) ile 81 lm / W'lık yüksek bir ışık verimliliği sağladı. Dahası, kırmızı ve yeşil yayan proteinlerin konsantrasyon oranını optimize ettik ve maksimum 92 CRI değerine sahip beyaz protein bazlı LED'ler ürettik. Üçüncü bölümde, sihirli boyutlu (Magic-sized) CdSe QD'lerin PLQY'sini% 22'ye kadar optimize ettik. Bu esnada, sentez parametrelerini optimize ettik ve hiçbir kabuklama işlemi veya sentez sonrası işlem uygulamadan mavi LED üzerinde sıvı halde entegre ettik. Üretilen beyaz LED'ler sırasıyla 89 ve 11,7 lm/W'a kadar CRI ve ışık verimliliği gösterdi. Dördüncü bölümde, 95 lümen lm/W ışık verimliliği seviyesinde, 395 lm/W optik radyasyonun (LER) ışık etkinliği ve % 23.3 harici kuantum verimliliği (EQE) ile çalışan yeşil spektral bölgede ışıyan QD-LED'leri gösterdik. Bunun için, 1-oktanetiol başlıklı CdSe@ZnS QD'leri% 91 PLQY ile sentezledik ve bunları cihaz mimarisinde QD verimliliğinin korunmasına izin veren sıvı matrise entegre ettik. Son olarak, sırasıyla% 52 ve% 74 PLQY ile kırmızı ve yeşil yayan kadmiyum bazlı QD'leri sentezledik ve sentezlenen QD'leri doctor-blade tekniğini kullanarak polidimetilsiloksan (PDMS) polimer matrisine dahil ettik ve akıllı telefon ekranları için 123 mm × 68 mm boyutlarında polimerik filmler. Mavi yayan arka ışık ünitesinde geniş alan QD-polimerik filmler kullanılarak NTSC ve sRGB renk gamı oranı sırasıyla% 91 ve% 127 olarak ölçülmüştür. Bu tezin ikinci bölümünde, yeni InP tabanlı QD'lere dayanan LSC'ler tasarlıyor, üretiyor, ve güneş ışığında enerji depolayan floresan proteinin sıvı entegrasyonunu sağlayan yenilikçi bir mimari geliştirdik. İlk bölümde, çinko karboksilat ile pasifleştirilmiş InP çekirdeğinin bakır ile doplanmasını ve ZnSe ile kabuklanmasını gösterdik, bu nanomühendislik işlemi QD'lerin% 80'in üzerinde yüksek cihaz-içi kuantum verimliliğini sağladı. Optimize edilmiş QD-LSC'ler, güneş aydınlatması altında 10 × 10 cm2'lik bir cihaz alanı için% 37'lik bir optik kuantum verimi ve 4.7'lik bir iç konsantrasyon faktörü gösterdi; bu sonuçlar, en verimli kadmiyum içeren veya kurşun içeren perovskitler LSC'lerle karşılaştırılabilir. Bakır katkılı InP/ZnSe QD'lerin gram ölçekli sentezi ve doctor-blade tekniği ile geniş alanlı (3000 cm2) ticari pencere camları üzerine kaplanması, seri üretim için ölçeklenebilirlik göstermiştir. İkinci bölümde, Stokes-shift mühendisliği ile yeniden emilimin (reabsorption) bastırılmasına imkan sağlayan tip-II bant hizalamalı kadmiyumsuz InP/ZnO çekirdek/kabuk QD'lerine dayanan LSC'leri rapor ediyoruz. Spektral emisyon ve emilim çakışması, ZnO kabuğunun InP çekirdeği üzerinde büyümesi ile kontrol edildi. Aynı zamanda ZnO katmanı, ana matris içindeki QD'lerin fotostabilitesini de kolaylaştırır. İndiyum bazlı LSC'lerin optik performansını analiz ettik ve optik verimliliği % 1.45 olarak belirledik. Üçüncü bölümde, silikon güneş pillerinin ve entegre flüoresan proteinlerin sulu bir ortamdaki spektral tepkisi ile iyi eşleşen kırmızı spektral bölgede % 61 PLQY ile en parlak protein olan mScarlet floresan proteinlerini sentezledik. MScarlet floresan proteinlerine dayanan güneş konsantratörleri, % 2.64'lük bir optik verimlilik elde etti ve yüksek konsantrasyonlardaki entegrasyon, verimliliklerini% 5'e kadar yaklaştırarak arttırdı. Son bölümde, bir PDMS dalga kılavuzuna dahil edilen alaşımlı yeşil yayan CdSe@ZnS QD'leri, fotolüminesans spektrumlarını P3HT: PC61BM güneş pillerinin foto-yanıtıyla eşleştirmek için sentetik olarak tasarlanmıştır. QD'ler %64'lük yüksek film-içi PLQY'yi korudu, bu da %44.7'lik bir optik kuantum verimliliğine yol açtı. Üretilen LSC'ler, aktif radyo frekansı tanımlama (RFID) etiketlerinin, 1-güneş koşulları altında sırasıyla 0.1-güneş ve ~ 0.1 km'lik düşük güç seviyelerinde 35 metre iletişim mesafesinde sinyal göndermesi için yeterli güç üretebilir. Bu araştırma çalışması, verimli aydınlatmasına yol açabilecek yüksek verimli QD- ve FP-LED'lerin başarılı bir şekilde gösterilmesine yol açtı. Ayrıca, bu tezde gösterilen QD ve FP tabanlı LSC'ler, çevre dostu ve verimli güneş ışığı enerji depolama çözümleri olarak doğrudan binaların ve araçların içine entegre edilebilir.