Cavity-modified fluorescence in the weak and strong coupling regimes

Optik mikrokavitelerde floresansın modülasyonu, algılama, lazer ve fotonik aygıtlar için ışık–madde etkileşimlerinin mühendisliğinde güçlü bir yol sunar. Düzlemsel metalik aynaların bir aktif ortamı çevrelemesiyle oluşan Fabry–Pérot (FP) kaviteleri, ışıma dinamiklerinin zayıf ve güçlü kuplaj rejimleri arasında denetimli olarak ayarlanmasına imkân verir. Zayıf kuplaj rejiminde kaviteler Purcell etkisiyle ısınım hızlarını yeniden şekillendirirken, güçlü kuplajda koherent eksiton–foton etkileşimleri vakum Rabi yarılması ve eksiton–polaritons oluşumuna yol açar. Rodaminler gibi dar çizgi genişlikli boyalarla güçlü kuplaj geniş ölçüde gösterilmiş olsa da, fluorescein gibi geniş bant yayıcıların kavite içinde sergilediği davranış yeterince anlaşılmış değildir. Bu tez, FP mikrokavitelerine gömülü fluorescein katkılı poli(metil metakrilat) (PMMA) ince filmlerin sistematik bir deneysel incelenmesini sunar. Fluorescein iki derişimde kullanılmıştır: düşük (20 µg/mL) ve yüksek (60 mg/mL); filmler 1000–5000 rpm döndürerek kaplama hızlarıyla elde edilen çoklu kalınlıklar üzerinde çalışılmıştır. Düşük derişimli seri 486, 349, 291, 253 ve 240 nm; yüksek derişimli seri ise 669, 476, 380, 334 ve 307 nm kalınlıklarından oluşur. Optik özellikler spektral elipsometri, UV–Vis spektroskopisi, durağan durum floresansı ve açısal çözünürlüklü yansıtma ile karakterize edilmiştir. Ölçülen kırılma indisleri ve sönüm katsayıları dâhil edilerek yapılan Transfer Matris Yöntemi (TMM) benzetimleri, deneysel sonuçları doğrulamıştır. Düşük boya derişiminde kavite kısıtlaması, mod yarılması olmaksızın belirgin spektral yeniden şekillenme üreterek zayıf kuplaj rejimiyle tutarlı sonuçlar vermiştir. Buna karşılık, yüksek derişimli örnekler güçlü eksiton–foton kuplajının açık imzalarını sergilemiştir. Açısal çözünürlüklü elipsometri, karmaşık düzlemde yörüngelerinde ikincil döngüler ortaya koyarken, yansıma dağılım (dispersiyon) haritaları kavite kipleri 467 nm civarındaki fluorescein eksiton geçişiyle çakıştığında "anticrossing" davranışı göstermiştir. Açısal çözünürlüklü dispersiyon, üç osilatörlü (kavite + iki eksiton) bir modele uydurulmuş ve vakum Rabi yarılmaları 34,8 nm ile 48,5 nm aralığında bulunmuştur; ayrıca dispersiyonda 467 nm yakınında kavite-benzeri dalın "geri bükülme" (back-bending) gösterdiği gözlenmiştir. Bu sonuçlar, geniş çizgi genişliğine rağmen fluorescein'in, yüksek derişim ve ayarlanmış kavite kalınlığı koşullarında güçlü kuplaja ulaşabildiğini göstermektedir. Çalışma, geniş bantlı boyalarla kavite–yayıcı etkileşimlerinin nicel incelenmesi için bir çerçeve sunar ve gelecekteki kaviteyle güçlendirilmiş ışık kaynakları, lazerleri ve floresansa dayalı algılama uygulamaları için tasarım ilkeleri sağlar.