Computational screening of zeolitic imidazolate framework/polymer mixed matrix membranes for gas separations

Metal organik kafesler (MOF) organik-inorganik yapılı nanogözenekli malzemelerdir. Zeolit imidazolat kafesler (ZIF) MOFların alt grubudur ve geçiş metal iyonları ile imidazolat tipli organik bağlayıcılardan oluşmaktadır. MOFlar gaz ayırma işlemlerinde umut verici olduğu için şimdiye kadar çok sayıda MOF sentezlenmiştir. Bu malzemeler adsorban ve membran olarak sıklıkla kullanılan nanogözenekli diğer yapılara alternatiftir. Bu tezde şimdiye kadar gaz ayırma adsorbanı ve membranı olarak değerlendirilmemiş benzer yapıda olan iki ZIF, ZIF-11 ve ZIF-12, atomik detaylı simülasyonlar kullanılarak H2/CH4, H2/CO2 ve CO2/CH4 karışımlarının ayrımı için çalışılmıştır. Sonuçlar ZIF-11 ve ZIF-12?nin CO2?yi CH4 ve H2?den ayırma işlemlerinde birçok nanogözenekli membran ve adsorbana göre daha iyi olduğunu göstermiştir. MOFlar membran olarak umut verici olsalar da, hatasız ince film MOF membran üretimi oldukça zordur. Karışık yataklı membranlar (MMM) MOFların yüksek gaz geçirgenliği ve seçiciliği ile polimerik membranların işlenebilirliğini birleştirir. MOF dolgulu MMMlerin H2/CH4, H2/CO2, CO2/CH4 ve CO2/N2 ayırımı için gaz geçirgenliği ve seçiciliği atomik detaylı simülasyonlar ile teorik geçirgenlik modelleri birleştirilerek hesaplanmıştır. Sonuçlar deneysel veri ile karşılaştırılarak kullanılan hesaplama tekniklerinin doğruluğu test edilmiştir. Teorik tahminlerin deneysel sonuçlarla uyumlu olduğu gösterilip, polimerler ve MOFlardan oluşan 750 adet yeni MMMnin gaz ayırma performansları tahmin edilmiştir. MMMlerin genellikle saf polimer membranlara göre daha yüksek gaz geçirgenliği ve seçiciliği gösterdiği gözlenmiştir. İki farklı çeşit dolgu içeren MMMlerin gaz ayırma performansları bu tezde tanıtılan yeni bir yöntem ile tahmin edilmiştir. Ayrıca, dolgu parçacıklarının yapı esnekliğinin, dolgunun polimerdeki miktarının ve membran işletim koşullarının MMMlerin ayırma performansına olan etkileri araştırılmıştır.