Vanadyum ve demir içerikli SBA-15 sentezi ve yüzey sülfatlamasının yapısal özellikler üzerine etkisi

İlk defa 1998 yılında sentezi gerçekleştirilen SBA-15 malzemesi tek boyutlu hekzagonal yapıya, düzgün gözenek boyutu ve dağılımına, yüksek yüzey alanına, yüksek mekanik ve hidrotermal dayanıma sahip mikrogözenekler de içeren mezogözenekli bir yapıdır. Birçok amaç için kullanılan bu malzemeler, nötr yüzey kombinasyonuna sahip oldukları için düşük katalitik aktivite gösterirler. Metal/metal oksitler kullanılarak silis yapısının modifikasyonu veya katının yüzey asitliğinin (Lewis ve Bronsted asitliği) sülfatlama vb. işlemlerle artırılması ile SBA-15'in katalitik aktiviteleri artırılabilir.Bu çalışmada demir ve vanadyum metal kaynakları kullanılarak SBA-15'in katalitik özelliklerinin arttırılması hedeflenmiş ve örneklerin karakterizasyonları yapılmıştır. Bu amaç doğrultusunda farklı metal/silisyum mol oranlarında (metal/Si=0,06 ve 0,09) V-, Fe- ve V+Fe-SBA-15 numuneleri hidrotermal yöntemle sentezlenmiştir ve elde edilen örneklerin yüzey sülfatlama işlemleri gerçekleştirilmiştir. XRD analiz sonuçlarından metal yüklemesinin SBA-15'in karakteristik piklerinin şiddetini artırarak yapıyı iyileştirdiği ve sülfatlandırma işleminin yapıyı bozmadığı görülmüştür. EDS analiz sonuçları yapıya demir kaynağının vanadyuma oranla daha fazla yerleştiği ve homojen bir dağılımın sağlandığı, sülfatlandırma işleminden sonra örneklerde metal/silisyum oranının azaldığı gözlenmiştir. Azot adsorpsiyon/desorpsiyon çalışması metal yüklemesi ile BET yüzey alan değerinin 800 m2/g'den 970 m2/g'e değerine kadar yükseldiği, mezogözenek hacminin toplamda %31'lerden %21'lere kadar azaldığı buna karşın mikrogözenek hacminde ise yaklaşık %20 artış olduğu görülmüştür. Sentez çözeltisindeki metal/Si mol oranının artışıyla BJH-ortalama mezogözenek boyutu ve SF-ortalama mikrogözenek boyutunun yükseldiği belirlenmiştir. Sülfatlandırılan numunelerin herbirinin BET yüzey alanlarında yaklaşık 150 m2/g'lık bir azalmayla birlikte mezogözenek hacimlerinde azalış ve mikrogözenek hacim değerlerinde kısmen artış, ortalama mikrogözenek çap değerlerinde artış ve mezogözenek çap değerlerinde ise azalma gözlenmiştir. Numunelere piridin adsorpsiyonu ardından farklı sıcaklıklarda desorpsiyonu ile gerçekleştirilen FTIR analizi metal yüklemesi ile özellikle Lewis asit bölgelerinde gözlenen pik şiddetlerinde ciddi bir artış, bunun yanı sıra Bronsted ve Lewis-Bronsted bölgelerinde belirginleşme göstermiştir. Yüzey sülfatlandırma işlemi yürütülen örneklerde özellikle Lewis asit bölgelerindeki piklerin şiddetinin daha fazla belirginleştiği görülmüştür.Anahtar Kelimeler : SBA-15, metal yükleme, sülfatlama, kristal yapı, gözenek yapı, kimyasal analiz, yüzey asitliği