Titanya‐metal oksit fiziksel karışımlarının uv ve görünür ışık altında geliştirilmiş fotokatalitik nox yükseltgeme‐depolama performansları

Önümüzdeki onlarca yıl boyunca fosil yakıtların (başta kömür ve doğal gaz olmak üzere) ana enerji kaynakları olarak kullanılacağı göz önüne alındığında, gaz halindeki azot oksitlerin (NO, NO2, vb.) azaltılması için yeni teknolojilerin geliştirilmesi, popüler araştırma alanlarından biri olmaya devam edecektir. Bu doğrultuda birçok teknoloji geliştirilmiş ve uygulanıyor olsa da alternatif teknolojilerin geliştirilmesi hala tartışmaya açık bir konudur. Bu bağlamda, fotokatalitik metodlar bu çevre probleminin üstesinden gelmek için oldukça umut vadeden fırsatlar sunabilir; çünkü mor ötesi (UV) ve görünür ışık yardımıyla atmosferik koşullarda NOx dönüşümlerine imkan tanımaktadırlar. Bu çalışmamızda, daha önceki çalışmalarda performans analizi için kullanılan fotonik verimliliğin yerine farklı bir analiz yöntemi önerilmiştir. Bu yöntemde, toplam NO dönüşümü ve NOx depolama seçiciliği ile birlikte "DeNOx Endeksi" kullanılmıştır. Bu endeks, NO ve NO2'nin zehirliliklerini göz önüne alarak toplam hava kirliliğine etkilerini göstermektedir. Bu yeni yöntem, öncelikli olarak "sol-jel birlikte çöktürme yöntemiyle" sentezlenmiş ve daha önce fotokatalitik testlerde çalışılmış TiO2-Al2O3 (P2) malzemelerine uygulanmıştır. Bir sonraki aşamada ise bu P2 oksit karışımının içine toprak alkali oksidi olan CaO eklenmiş, NOx yükseltgeme/depolama üzerindeki etkileri incelenmiştir. CaO'ın P2 malzemesine eklenmesi her ne kadar NOx depolanmasını artırmışsa bile toplam NO dönüşümünü zayıflatmıştır. Bu yüzden, referans malzeme olarak kullanılan Degussa P25 TiO2'in piyasada bulunan iki farklı oksit (CaO ve γ-Al2O3) ile fiziksel olarak karıştırılmasına karar verilmiştir. Bu metal oksitlerden, CaO γ-Al2O3'e oranla NOx depolaması için "yüksek alkaliliğe" sahip olsa da γ-Al2O3'nın oksidasyon ürünlerini depolamak için yüksek yüzey alanına ve gözenekliliğe sahip olması da başka önemli bir unsurdur. Bunları göz önüne alarak, çeşitli oranlarda ikili veya üçlü karışımlar hazırlanmış, UV ve görünür ışık altında fotokatalitik testlere tabii tutulmuştur. Bu deneyler sonucunda, CaO'in γ-Al2O3'e oranla NOx depolamasını daha büyük ölçüde iyileştirdiği gözlenmiştir. Öte yandan, daha az miktarda titanya içeren yüksek performanslı üçlü karışımların alümina sayesinde elde edilebileceğini de belirtmek gerekir. Bunlara ek olarak, bazı fiziksel karışımların farklı bağıl nem koşulları ve deney süreleri altında performansları incelenmiştir. Bu deneyler, incelenen malzemelerin yüzeylerinde gerçekleşen NOx adsorpsiyonu ve oksidasyonu ile ilgili ilginç sonuçlar sunmuştur. Fakat mevcut bulgular, moleküler düzeyde fotokatalitik NO oksidasyonu ve depolanmasının temel mekanizmalarını tamamen anlamak için yeterli olmadığından; daha detaylı çalışmaların gerekli olduğuna karar verilmiştir. Anahtar Sözcükler: Fotokatalitik NOx Yükseltgenmesi-Depolanması, Titanya, DeNOx Endeksi, NO Dönüşümü Aktivitesi