Hidrojen sülfürün elementel kükürde seçici oksidasyonu için Ni, V, Ce içeren katalizörlerin geliştirilmesi

Claus prosesi termal oksidasyon ve katalitik reaksiyon basamaklarından oluşan elementel kükürt eldesi için kullanılan eski bir yöntemdir. Katalitik basamaktaki termodinamik kısıtlamalardan dolayı yüksek kükürt verimine ulaşılamamaktadır. Bununla birlikte, H2S'ün tek basamak seçici katalitik oksidasyon reaksiyonunda termodinamik kısıtlamalar yoktur. Bu çalışmada, H2S gazının elementel kükürde seçici oksidasyonunda kullanılabilecek, yapısal olarak kararlı, aktif katalizör geliştirilmesi çalışmaları yürütülmüştür.Ni, V, Ce metallerini içeren katalizörler kompleksleştirme (Ni-O, Ni-V, Ni-Ce) ve MCM-41 malzemesine emdirme (Ni@MCM-41, Ni-V@MCM-41, Ni-Ce@MCM-41, Ce-V@MCM-41) olmak üzere iki farklı yöntem ile hazırlanmıştır. Bütün katalizörlerde karışık metal oksitler için eşmolar oran kullanılmış ve MCM-41 destekli katalizörler toplam metal konsantrasyonu kütlece %15 olacak şekilde hazırlanmıştır. Ayrıca, kütlece %10 ve %20 konsantrasyona sahip Ce-V@MCM-41 katalizörler de hazırlanmıştır. Katalizörlerin yapısal ve fiziksel özelliklerinin belirlenmesi amacıyla karakterizasyon çalışmaları (XRD, BET, Hg-porozimetresi, EDS, SEM, TPR, XPS) yürütülmüştür. Ni-V katalizörünün XRD analizinde Ni2V2O7 karışık metal oksit yapısı belirlenirken Ni-V@MCM-41 katalizöründe MCM-41 yapısına ve metallere ait pikler görülmemiştir. Kompleksleştirme yöntemiyle hazırlanan katalizörlerde yüzey alanı 7-45 m2/g arasında değişirken, MCM-41 destekli katalizörlerde yüzey alanı değeri yaklaşık 10 katı yüksek bulunmuştur. Çalışmanın son aşamasında, Ce-V@MCM-41 katalizörlerinin H2S'ün seçici oksidasyonundaki katalitik aktiviteleri, dolgulu yatak reaktör sisteminde, 200-300 0C sıcaklık aralığında test edilmiştir. Kütlece %15 metal içeren Ce-V(15)@MCM-41 katalizörü 250 0C'de en etkin katalizör olarak belirlenmiştir. Oksidasyon reaksiyonu sonrasında, Ce-V(15)@MCM-41 katalizörünün CeVO4 yapısında değişim olmadığı XRD analizi ile belirlenmiştir.