Highly-dispersed iridium catalysts with sub-nanometer diameters for carbon monoxide oxidation

CO oksidasyon reaksiyonu için 1 nm'den küçük çaplı katalitik merkezlere sahip, özgün katalitik yapılar tasarlanmış ve sentezlenmiştir. Bu yapıların karakterizasyon çalışmaları yürütülmüştür. Yüksek yüzey dağılımlı değerli iridyum metali aktif siteleri, çeşitli katalitik destek malzemeleri üzerine dağıtılmıştır. Destek malzemesi olarak magnezyum oksit (MgO), seryum oksit (CeO2), lantan-zirkonyum oksit (La2O3–ZrO2) ve titanyum-zirkonyum oksit (TiO2–ZrO2) kullanılmıştır. Yüksek yüzey dağılımlı Ir aktif sitelerinin olumlu katalitik etkisi, akış modunda katalitik performans testleriyle kanıtlanmıştır. CO oksidasyonunda, bu sitelerin düşük metal yüklemeleri daha yüksek metal yüklenmiş büyük Ir kümeleriyle karşılaştırılabilir katalitik aktivite göstermiştir. Ayrıca, katalizöre uygulanan ön işlemlerin (H2 ile indirgenme, O2 ile oksidasyon, hava ortamında kalsinasyon) katalizör yapısına ve performansına etkisi karakterizasyon yöntemleriyle araştırılmıştır. Karakterizasyon çalışmalarında, XRD, Raman, BET, XPS, TEM, EDX, ve in-situ FTIR spektroskopi tekniklerinden yararlanılmıştır. Tüm katalitik sistemlerde, yüksek yüzey dağılımlı Ir sitelerinin 1 nm'den küçük parçacık boyutundaki Ir kümelerinde oluşturulabildiği görülmüştür. Bunlara ek olarak, katalizör ön işlemlerinin katalizör yapısında gözle görülür değişiklikler meydana getirdiği ortaya konmuştur. Ortalama destek parçacık boyutu, desteğin indirgenme derecesi, Ir oksidasyon derecesi, spesifik yüzey alanı, gözenek hacmi ve boyutunda değişiklikler gözlemlenmiştir. Son olarak, kütlece % 0,2 ve % 0,5 Ir katalizörlerinin, kütlece %1 Ir katalizörüyle karşılaştırılabilir performanslar sergilediği katalitik performans çalışmalarında belirtilmiştir. Bu da küçük çaplı, yüksek yüzey dağılımlı aktif sitelerin bulunduğu katalitik sistemlerin, son derece düşük metal yüklemelerinde de avantajlı olduğunu ortaya koymaktadır.