Lityum-iyon piller için sülfür esaslı katı elektrolitlerin sentezlenerek elektrot-elektrolit arayüzeyinin incelenmesi

Bu tez çalışmasında yüksek iyonik iletkenliğe sahip Li7P3S11 katı elektroliti sentezlenerek tam katı hal lityum sülfür pillerinin üretilmesi ve elektrokimyasal performanslarının geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla tam katı hal pillerde gözlenen temel problem olan kararsız arayüzeylerin oluşumunun engellenmesi amacıyla, lityum metal yüzeyi Li3N ve MoS2 fazları ile kaplanarak yapay katı elektrolit arayüzeyi oluşturulmuştur. Lityum yüzeyinin modifiye edilmesi ile elde edilen anotlar, Li7P3S11 ve sülfür esaslı kompozitlerin sırasıyla katı-elektrolit ve katot olarak kullanıldığı hücrelerde elektrokimyasal testlere tabi tutularak elektrot-elektrolit arayüzeyinin pil performansına etkileri gözlenmiştir. Bunun yanı sıra yüksek elektrokimyasal kararlılığa sahip oksit esaslı katı elektrolitlerin, iyonik iletkenliklerinin arttırılması adına, yapıda bulunan oksijen atomlarının kısmi olarak sülfür ile yer değiştirmesi sağlanarak daha düşük lityum iyon difüzyon aktivasyon enerjine sahip katı elektrolitler üretilmiştir. Bu bağlamda Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 (LATP) katı elektroliti sülfür-amin kimyası ile katkılanarak elektrokimyasal performansının geliştirilmesi sağlanmıştır. Bu tez çalışmasında elektrot elektrolit arayüzey kararlılık analizleri başlıca kronoamperometri ve kronovoltametri teknikleri ile gerçekleştirilirken, oluşturulan pillerin elektrokimyasal performanslarının belirlenmesinde Elektrokimyasal Empedans Spektroskopisi, Çevrimsel Voltametri ve Galvanostatik şarj deşarj testleri kullanılmıştır. Oluşturduğumuz tam katı hal lityum sülfür pillerde, yüzeyi modifiye edilen lityum metalinin anot olarak kullanıldığı sistemlerde, elektrot elektrolit arayüzeyinden istenmeyen fazların oluşmasının engellenmesine bağlı olarak çevrim testlerinde daha düşük kapasite kaybının oluştuğu gözlenmiştir. Bunun yanı sıra, yüksek elektrokimyasal dayanıma sahip oksit esaslı katı elektrolitlerin iyonik iletkenliklerinin arttırılmasına yönelik yapılan çalışmalarda sülfür katkılanan Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 katı elektrolitinde lityum iyon difüzyon aktivasyon enerji bariyeri %10,1 düşürülerek 5,21x10-4 S/cm iyonik iletkenliğe ulaşılmıştır.