Metan kuru reform reaksiyonunun kinetiğinin incelenmesi

Metanın kuru reform reaksiyonu, küresel ısınmaya neden olan sera gazlarının değerli hammaddelere ve alternatif yakıtlara dönüştürülmesinde önem taşımaktadır. Bu çalışmada, metanın karbondioksit reformu ile hidrojen üretiminde kullanım potansiyeli olabilecek aktif, uzun ömürlü, H2 seçiciliği ve verimi yüksek katalizörlerin geliştirilmesi ve reaksiyon şartlarının araştırılması amaçlanmıştır. Bu amaçla, MCM-41 destekli Ni katalizörler sentezlenmiş ve katalitik özelliklerin iyileştirilebilmesi amacıyla yapıya soy metal (Ru) ve yükseltgeyici (Mg) ilavesi yapılmıştır. Yüksek yüzey alanına ve ısıl kararlılığa sahip MCM-41 malzemesi, katalizör destek maddesi olarak kullanılmıştır. Ni-MCM-41 katalizörler, Ni/Si molar oranı 0,2 olacak şekilde hidrotermal sentez yöntemi ile hazırlanmıştır. Katalitik aktiviteyi yükseltebilmek amacıyla katalizör yapısına emdirme yöntemi ile ağırlıkça %0,5, %1,0 ve %3,0 rutenyum (sırasıyla Ru/Si molar oranları 0,004, 0,011 ve 0,036) ilave edilmiştir. Katalizörlerin yapı ve fiziksel özelliklerinin belirlenebilmesi için XRD, BET yüzey alanı, N2 adsorpsiyon, EDS ve TGA analizleri yapılmıştır. Ni-MCM-41 malzemesi üzerine rutenyum eklenmesinin katalizör gözenek hacmini ve yüzey alanını azalttığı belirlenmiştir. Geliştirilen katalizörlerin katalitik test çalışmaları dolgulu kolon reaktör sisteminde gerçekleştirilmiştir. Aynı şartlarda yürütülen aktivite testlerinin sonrasında en iyi aktivite gösteren ağırlıkça %1,0 rutenyum içerikli 1,0Ru@Ni-MCM-41 (Ru/Si: 0,011) katalizörü ile farklı reaksiyon sıcaklıklarında (500-600oC) ve besleme gazı bileşimlerinde (CH4/CO2: 0,5-2) reaksiyon çalışmaları yürütülmüştür. Çalışmanın son aşamasında 1,0Ru@Ni-MCM-41 katalizörüne emdirme yöntemi ile ağırlıkça %1,0 ve %5,0 oranlarında magnezyum yükseltgeyici olarak ilave edilmiş ve hazırlanan Mg@Ru@Ni-MCM-41 katalizörleri ile katalitik testler gerçekleştirilmiştir. 1,0Ru@Ni-MCM-41 katalizörünün yapısına Mg yükleyerek H2 seçiciliğinin önemli ölçüde geliştirilebileceği görülmüştür.