Mezogözenekli Cu-MCM-41 ile yüksek sıcaklıkta proses gazı desülfürizasyonu

Yüksek yüzey alanı ve düzgün gözenek boyutu dağılımı ile M41S ailesinden olan MCM-41 malzemesi katalitik ve adsorpsiyon çalışmalarında araştırmacıların ilgisini çekmektedir. Bu çalışmada, MCM-41 malzemesinin birçok endüstriyel proseste açığa çıkan zehirli, korozif ve asit yağmurlarına neden olan H2S gazının giderilmesi için Cu-MCM-41 sorbentinin hazırlanmasında destek maddesi olarak kullanılabilirliği araştırılmıştır. Çalışmada ilk olarak saf MCM-41 malzemesinin sentezi direk (hidrotermal) yöntem ile gerçekleştirilmiştir. MCM-41 sentezine etki edebilecek parametrelerden olan silikat kaynağı ve yüzey aktif madde değiştirilerek sentezler tekrarlanmıştır. Ürünlerin yapı ve fiziksel özelliklerinin belirlenebilmesi amacıyla karakterizasyon çalışmaları (XRD, BET, EDS, XPS, TPR, SEM) yapılmıştır. Yapılan karakterizasyon çalışmaları ile saf MCM-41'e ait karakteristik dört ana pik X-ışını kırınım desenlerinde görülmüş ve malzemelerin yüzey alanları 1040-1219 m2/g arasında bulunmuştur. Çalışmanın devamında, bakır içerikli MCM-41 destekli sorbentler direk (hidrotermal) ve emdirme (impregnation) yöntemleri ile farklı Cu/Si oranlarında sentezlenmiş ve ürün karakterizasyon çalışmaları yapılmıştır. Kullanılan her iki sentez yönteminde de bakır içerikli MCM-41 malzemesinde bakırın CuO ?tenorite? yapıda olduğu ve MCM-41 yapısının sentez sonucunda korunduğu XRD analizleri yardımıyla bulunmuştur. Ayrıca bakır içerikli MCM-41 malzemelerinde yapıda bakır miktarı arttıkça X-ışını kırınım desenlerinde CuO piklerinde büyüme ve yüzey alanı değerlerinde düşme görülmüştür. Çalışmanın son bölümünde hazırlanan bakır içerikli MCM-41 sorbentleri ile H2S uzaklaştırma deneyleri dolgulu kolon reaktör sisteminde 500oC, 100 cm3/dakika toplam akış hızında %1 H2S, %10 H2 ve %89 He içeren gaz karışımıyla gerçekleştirilmiştir. Sorbentlerin kükürt tutma kapasiteleri reaktör etrafında yapılan kükürt denkliği ile belirlenmiştir. Desülfürizasyon sonrasında bakır içerikli MCM-41 destekli sorbentlerin yüzey alanlarında düşüş, XRD analizlerinde bakır oksit piklerinin kaybolduğu görülmüştür. Emdirme yöntemi ile hazırlanan Cu@MCM-41(I) numunesinin desülfürizasyon sonrası XRD analizinde yapıda Cu1.81S pikleri gözlenmiştir.