Preparation and characterization of niobia-containing solid acid

Bu çalışmadaki araştırma, (i) yüksek yoğunluklu asit bölgeleriyle sonuçlanan, zirkonya ve niyobya temelli yeni katı asitlerin sentezlenmesinde etkin yöntemlerin geliştirilmesine; ve (ii) hidrokarbonlarla nitrojen oksitlerin (NOx) seçici katalitik indirgenmesinde (SKİ) ve alkol dönüşümlerinde katalizör olarak bu malzemelerin potansiyelinin araştırılmasına yönlendirilmiştir. NbOx/ZrO2 ve WOx/Nb2O5 malzemeleri, tepkime ortamı olarak asidik H2O2 çözeltilerinin kullanıldığı ?perokso yol? ile sentezlenmiştir. Hidratlı zirkonyanın [Nb2(O2)3]4+ iyonlarıyla doyurulması, ayrı Nb2O5 fazı oluşmadan ağırlıkça %30 a kadar niyobyum içeren Nb2O5-ZrO2 numunelerinin sentezlenmesine izin verir. Zr6Nb2O17 tek fazın varlığı, ağırlıkça % 25 Nb içeren numunede gözlemlenmiştir. Zr6Nb2O17 oluşması, H2O2 çözeltisinde hidratlı zirkonyanın kısmi çözünürlüğü tarafından elverişli kılınır. Tümüyle kristallenmiş Nb2O5-temelli numuneler içinde, ağırlıkça %20 WO3 içeren katı WO3-Nb2O5 çözeltisi en yüksek ve kuvvetli Brønsted asitliğe sahiptir.NOx C3H6-SKİ tepkimesi için katalitik aktivite testleri göstermektedir ki; Pd-içermeyen ve Pd-eklenmiş ağırlıkça % 20 WO3 içeren niyobya temelli numuneler aktif değilken, Zr6Nb2O17 ve 0.1Pd/ Zr6Nb2O17 numuneleri bu tepkimeyi katalizlemektedir. Bol oksijenli ortamda, propenli NOx SKİ tepkimesinde NOx dönüşümü, 493 K de maksimumdan geçmektedir. Karışık oksit, su karşı iyi tolerans ve SO2 zehirlenmesine karşı iyi direnç göstermektedir. FT-IR sonuçlarına göre; anahtar tepkime ara-ürünleri olarak nitroaseton ve NCO türlerinin içerildiği tepkime mekanizması önerilmiştir. Araştırmaların sonuçları göstermektedir ki; hidrokarbonlarla NOx SKİ tepkimesi için yeni katı asitin, Zr6Nb2O17, katalitik özellikleri kükürt- ve su- toleranslı, düşük-sıcaklık katalizörleri geliştirme açısından önemlidir.Zr6Nb2O17 ve % 20 WO3 içeren Nb2O5 temelli numuneler, sırasıyla, alkollerin oksitleyici-içermeyen ve oksidatif dönüşümlerinde düşük-sıcaklık katalizörleri olarak potansiyele sahiptir.