Towards understanding the catalytic bond-breaking sequences of polyol oxidation on Pd(111) single crystal model catalysts

Katalitik poliol oksidasyonunun, geçiş metal katalizörler üzerindeki bağ koparma dizilerini anlamak, biyokütle türevi kimyasal hammaddeyi değerli ürünlere dönüştürmede ve aynı zamanda fosil yakıt temelli yeni ticari kimyasalların geliştirilmesi için yeni alternatifler sunabilir. Bu çalışmada, etilen glikolün atomik düzeyde iyi tanımlanmış Pd(111) tek kristal düzlemsel model katalizör üzerinde sıcaklık programlı desorpsiyon (TPD) tekniği kullanılarak oksidasyonu, ultra yüksek vakum (UHV) koşullarında incelenmiştir. Yüzeydeki oksijen atomlarının, formaldehit (H2CO) ve karbondioksit oluşumunu, en belirgin katalitik oksidasyon ürünleri olarak ortaya çıkardığı tespit edilmiştir. Formaldehit üretiminin, etilen glikol'ün oksijene oranının artırılmasıyla arttığı gözlemlenmiştir. Sonuçlarımız, C-C bağlarının aktivasyonunun, öncelikle atomik oksijen tarafından kolaylaştırıldığını ve C2HxOz yüzey türlerinin tam dehidrojenasyonundan önce gerçekleştiğini göstermektedir. H2CO'nun oluşumu, C-C bağ kırılması açısından en kararsız yüzey türlerine, yani -OCH2CO- ve -OCH2CHO- türlerine dayandırılmıştır. -OCHCHO- ve -OCHCO- gibi diğer yüzey türleri, formaldehit yerine CO gibi farklı başka ayrışma ürünlerine yol açmıştır.