Pd-Au-Ir üçlü nanoalaşımlarının termodinamik özelliklerinin teorik olarak incelenmesi

Bu çalışma, toplamda 38 atomdan oluşan ve 32 yüzey atomu ile 6 çekirdek atomuna sahip kesik oktahedron yapıya sahip Pd-Au-Ir üçlü nanoalaşımlarının kapsamlı teorik incelemesini sunmaktadır. Yüksek kohesif enerjileri nedeniyle 6 Ir atomu çekirdekte sabitlenmiş ve bu önemli kısıtlama altında, yüzeydeki Pd ve Au atomlarının farklı kompozisyonları sistematik ve detaylı bir şekilde incelenmiştir. Enerjetik olarak en kararlı atomik kompozisyonlar ve dizilimleri doğru şekilde belirlemek amacıyla, karmaşık ve çok boyutlu potansiyel enerji yüzeylerinde etkin gezinme sağlayan güçlü bir hesaplama yöntemi olan Basin-Hopping algoritması kullanılarak kapsamlı yerel optimizasyonlar sistematik biçimde gerçekleştirilmiştir. İlk olarak Gupta potansiyeli ile elde edilen sonuçların doğruluğunu test etmek ve yapısal kararlılığı detaylı bir şekilde değerlendirmek amacıyla, tüm kompozisyonlar yoğunluk fonksiyonel teorisi (DFT) yöntemi kullanılarak yeniden optimize edilmiştir. Bu iki aşamalı yaklaşım, farklı yapıların karışma enerjilerinin karşılaştırılmasını ve kullanılan ampirik potansiyelin güvenilirliğinin kapsamlı bir şekilde değerlendirilmesini sağlamıştır. İncelenen nanoalaşımlar arasında en düşük karışma enerjisi Pd₈Au₂₄Ir₆ kompozisyonunda gözlemlenmiş olup, bu yapı diğerlerine kıyasla daha kararlı kabul edilmiştir. Ayrıca, sistemdeki kimyasal düzen ile yerel atomik basınçlar arasındaki ilişki detaylı şekilde araştırılmış ve analiz edilmiştir. Termal kararlılığı değerlendirmek için kanonik NVT topluluğunda moleküler dinamik simülasyonları yapılmış ve yüksek sıcaklıklarda meydana gelen yapısal değişimler titizlikle araştırılmıştır. Bu sayede, nanoalaşımların yüksek sıcaklık koşullarındaki davranışları ve yapısal kararlılıkları atomik seviyede kapsamlı biçimde incelenmiştir.