Seçici karbon monoksit oksidasonu kinetiğinin gümüş, kobaltoksit, manganoksit katkılı seryum oksit / zirkonyum oksit içeren katalizörler üzerinden incelenmesi

Bu çalışmada gümüş, kobaltoksit, manganoksit içerikli seryum oksit ve zirkonyum oksit içeren katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve seçici karbon monoksit oksidasyonu kinetiği için katalitik aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Katalizörler birlikte çöktürme yöntemi kullanılarak sentezlenmiş ve 450oC' de kalsine edilmişlerdir. Katalizörlerin yapılarında bulunan fazlar X-Işınımı kırınım deseni analizleri ile; yüzey alanları, ortalama gözenek çapları, gözenek hacimleri ve adsorpsiyon/desorpsiyon izotermleri azot fizisorpsiyon çalışmaları ile; yüzey topografyası ise taramalı elektron mikroskopisi (SEM) analizleri ile belirlenmiştir.X-ışını kırınım deseni analizlerinden katalizörlerin yapılarında genel olarak: CeZrOx, MnCeZrOx, metalik Ag ve Co3O4 fazlarının olduğu belirlenmiştir. Yüzey alan sonuçları 50/25/25 MnO2/CeO2/ZrO2 katalizörünün en yüksek yüzey alan değerine ve Ag/CeO2/ZrO2 katalizörünün de en düşük yüzey alan değerine sahip olduğunu göstermiştir. Farklı metaloksit molar oranlarda hazırlanmış Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörleri arasında en yüksek yüzey alanı 20/40/40 metaloksit oranında hazırlanmış katalizör vermiştir. Tüm katalizörlerin mezo gözenekli olduğu belirlenmiştir.Katalizörlerin seçici CO oksidasyonu için katalitik aktiviteleri belirlenmiştir. H2' ce zengin gaz karışımından CO' in seçici oksidasyonu için katalitik aktivite çalışmalarında besleme kompozisyonu H2: % 85, CO % 1 iken O2: % 1.25, % 1.5, % 1.75 değerlerinde; H2: % 85, O2 % 2 iken CO: %0.75, %1.00, %1.15, % 1.30 değerlerinde ve kalan He olacak şekilde 3 farklı katalizör miktarında (15 mg, 25 mg, 35 mg) çalışılmıştır. En iyi aktivite 50/25/25 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizöründe elde edilirken bu katalizör 200°C' de % 90' nın üzerinde CO dönüşümü ve 175°C' de maksimum %55 CO oksidasyonu için seçicilik sonucu vermiştir. Farklı oranlarda hazırlanmış olan Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörleri arasında en iyi seçici CO oksidasyonu aktivitesini 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörü vermiştir. 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörü 200°C' de % 80' nin üzerinde CO dönüşümü verirken 125°C' de maksimum % 84 CO oksidasyonu için seçicilik sonucu vermiştir. 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörü üzerinde gerçekleştirilen CO oksidasyonun reaksiyonu hızı O2 için (+1,04)' üncü mertebenden ve CO için (-1,4)'ncü mertebeden bağlılık göstermiş, reaksiyon hız sabiti k = 1.64 x 10-4 olarak belirlenmiştir.