Verimli aydınlatma, görüntüleme ve biyomedikal uygulamaları için kadmiyum bazlı ve kadmiyumsuz kolloidal nanokristallerin sentezi

Kolloidal yarı iletken nanokristaller, ayarlanabilir optik özellikleri, yüksek fotolüminesans kuantum verimleri ve çözelti bazlı sentez yöntemlerine uygunlukları sayesinde, son yıllarda yeni nesil optoelektronik ve biyomedikal teknolojiler için umut vadeden malzemeler olarak büyük ilgi görmektedir. Katı hal aydınlatma, ekran teknolojileri ve nöral arayüzler gibi uygulamalardaki potansiyelleri, artan performans gereksinimleriyle birlikte sürekli olarak genişlemektedir. Bu tez çalışması, hem kadmiyum bazlı hem de kadmiyum içermeyen kolloidal nanokristallerin sentezi, yapısal ayarlanması ve entegrasyonu üzerine detaylı bir araştırma sunmaktadır. Uygulamaya yönelik ¸calışmalara ek olarak, yalnızca malzeme kimyası ve optik özellikleri açısından incelenen yeni bir çekirdek/kabuk nanokristal sistemi de geliştirilmiştir. Tezin ilk bölümünde, yüksek performanslı beyaz ısık yayan diyotlar (WLED) için optik özellikleri optimize edilmiş kadmiyum bazlı kuantum noktaları (QD'ler) geliştirilmiştir. Düşük sıcaklıkta çekirdek oluşumu ve ardından yüksek sıcaklıkta kabuk büyümesi ile sentezlenen ZnCdSe/ZnSe çekirdek/kabuk QD'leri, %94'e varan fotolüminesans kuantum verimi (PLQY) sergilemiştir. Sıvı formda LED yapılarına entegre edildiğinde, nihai cihazdaki toplam kadmiyum miktarı 100 ppm' in altında kalarak mevcut RoHS düzenlemelerine uygunluk sağlamıştır. Bu yapı sayesinde 170 lm/W' nin üzerinde lümen etkinliği elde edilmiş, simülasyon sonuçları ise ultraverimli mavi LED pompalarıyla 230 lm/W' nin üzerine çıkılabileceğini göstermiştir. Tezin ikinci bölümünde, ekran arka aydınlatma performansını artırmak amacıyla yüksek verimli yeşil CdZnSeS/ZnS ve kırmızı dev CdSe/CdS kuantum noktaları sentezlenmiştir. Neredeyse birim PLQY değerleri ve dar bant genişlikleri ile bu QD'ler, mavi LED'ler üzerine sıvı matris içinde entegre edilmiştir. Bu yapı, %39.8'e varan dış kuantum verimi (EQE) ve %133.3 NTSC renk gamı kapsamına ulaşan cihazların elde edilmesini sağlamıştır. Elde edilen sonuçlar, QD tabanlı LED'lerin geleneksel renk iyileştirme filmlerine kıyasla hem daha üstün performans sunduğunu hem de malzeme kullanımını önemli ölçüde azalttığını göstermektedir. Tezin üçüncü bölümünde, nanokristal morfolojisinin ayarlanmasıyla ek performans artışı sağlanmıştır. CdSe/CdS QD'lerinin nokta-çubuk (dot-to-rod) yapısına dönüştürülmesiyle yaklaşık 780 meV'lik büyük bir Stokes kayması elde edilerek yeniden soğurma kayıpları etkili şekilde azaltılmıştır. Bu yapılar, yeşil ışık yayan ZnCdSe/ZnSe QD'leriyle birlikte kullanıldığında, beyaz LED cihazlarında %42.9 dış kuantum verimi sağlanmış ve yalnızca QD kullanılan sistemlere kıyasla %10'un üzerinde bir iyileşme elde edilmiştir. Tezin dördüncü bölümünde, sürdürülebilirlik kaygılarını ele almak amacıyla kadmiyum içermeyen AgBiS2 nanokristalleri çevre dostu bir alternatif olarak geliştirilmiştir. Yüksek kaliteli AgBiS2 ¸çekirdekleri üzerine ZnS kabuğunun büyütülmesini sağlayan yeni bir ıslak kimyasal yöntem geliştirilmiş ve böylece AgBiS2/ZnS çekirdek/kabuk yapısı oluşturulmuştur. Bu çalışma, AgBiS2 nanokristallerinden ilk kez fotolüminesans gözlemlenmesini sağlamış; 764 nm merkez dalga boyunda ve %15.3 PLQY değeri ile raporlanmıştır. Güçlü yakın-kızılötesi (NIR) absorpsiyonu ve bol bulunan, toksik olmayan elementlerden oluşan yapısıyla bu nanokristaller, aydınlatma, biyogörüntüleme ve NIR optoelektronik gibi gelecekteki uygulamalar için umut vadetmektedir. Tezin beşinci ve son bölümünde, AgBiS2 nanokristalleri nöral arayüz cihazlarında kullanılmıştır. Yalnızca 24 nm kalınlığındaki nanokristal filmi, yapay beyin omurilik sıvısı ortamında 2.3 mA·cm−2 düzeyinde kararlı bir fotokarakteristik akım üretmiş ve 10 µC·cm−2 'nin üzerinde yük enjeksiyonu sağlamıştır. Nöronal hücrelerde sitotoksisite gözlemlenmemiştir. Yama-menteşe elektrofizyoloji kayıtları, hipokampal nöronların biyolojik olarak güvenli NIR ışık koşullarında güvenilir şekilde aktive edildiğini doğrulamıştır. Ayrıca cihazın öngörülen çalışma ömrü 12 yılın üzerinde hesaplanmış olup, bu yapıların gelecekte minimal invaziv retinal protez sistemlerinde kullanım potansiyelini ortaya koymaktadır. Sonuç olarak, bu tez çalışması kolloidal nanokristallerin geliştirilmesine yönelik önemli bilimsel bulgular ve uygulamaya yönelik katkılar sunmakta; yeni nesil aydınlatma, ekran ve nöroteknoloji sistemleri için sürdürülebilir ve yüksek performanslı malzeme geliştirilmesine sağlam bir temel oluşturmaktadır.