Aromatik kirleticilerin fotokatalitik degradasyon reaksiyonlarının hızlandırılması: Katekolün Fe3+ iyonları ile katkılandırılmış TiO2 beraberindeki fotokatalitik degradasyon kinetiğinin incelenmesi

TiO2 nin anataz şekli heterojen fotokatalizde kullanılan en uygun fotokatalizördür. Ancakbirçok organik kirleticinin degradasyonu pratik olamayacak kadar çok yavaş bulunmuştur. Bunedenle son yıllarda TiO2 nin fotokatalitik aktivitesini arttırılması için metal iyonları ilekatkılandırılması konusu dikkat çekmiştir. Metal iyonları ile katkılandırılmış TiO2 ile ilgilipek çok çalışma yapılmakla birlikte günümüze dek metal iyonlarının rolü ve reaksiyonmekanizması henüz bir kesinlik kazanamamıştır.Bu çalışmada Fe3+ iyonunun rolünü belirlemek amacıyla katekolün fotokatalitikdegradasyonunun kinetiği deneysel ve teorik olarak incelenmiştir. Katekol , fenolik yapıdakibileşiklerin fotokatalitik degradasyon reaksiyonlarında ara ürün olarak oluşandihidroksibenzen türevlerinin, hava ve su kirleticileri arasında önemli bir sınıf oluşturmasınedeniyle model bileşik olarak seçilmiştir. Denemeler saf ve katkılandırılmış TiO2 P25Degussa fotokatalizörü kullanılarak sabit sıcaklıkta ve süreksiz-tip bir fotoreaktördegerçekleştirilmiştir. Fotokatalizörün, katekolün ve Fe3+ iyonunun konsantrasyonlarınınfotokatalitik degradasyon hızı üzerine olan etkisi belirlenmiştir. Yeni fotokatalizörünkarakterizasyonu ise FTIR, XRD ve SEM gibi yapısal yöntemlerle yapılmıştır.Çalışmanın teorik kısmında, katkılandırmanın anatazın elektronik yapısına etkisini belirlemekve TiO2 nin elektronik özelliklerini saptayabilmek amacıyla, anatazdan kesilen Ti9O18 lik birküme modellenmiştir. Hesaplamalar Fonksiyonel Yoğunluk Teorisi DFT ileB3LYP/LANL2DZ seviyesinde gerçekleştirilmiştir. Optimum geometrik yapılar sınır orbitalenerjileri, enerji boşlukları ve yüzeydeki atomların Mulliken yük dağılımları hesaplanmıştır.Son olarak, kuantum kimyasal yöntemler kullanılarak katekolün fotokatalitik degradasyonreaksiyonunun ürün dağılımı belirlenmiş ve olası reaksiyon yolları için Geçiş Konumu Teorisihesaplamaları yapılmıştır.Anahtar kelimeler: katekol, demir iyonu ile katkılandırma, fotokatalitik degradasyon,titanyum dioksitJÜRİ:1. Prof. Dr. Zekiye ÇINAR Kabul Tarihi: 21.06.20062. Prof. Dr. Hüseyin YILDIRIM Sayfa sayısı: 1003. Prof. Dr. Miray BEKBÖLET