Aktif karbon destekli heterojen katalitik sistemlerde sülfat radikalleriyle farmasötik grubu bazı organik kirleticilerin kimyasal oksidasyonu

Bu tez çalışmasında, farklı Kow değerlerine sahip farmasötik grubu bazı organik kirleticilerin persülfat ile heterojen katalitik oksidasyonları için üçlü biyokütle karışımından doğrudan kobalt ve demir tuzları ile impregnasyon-piroliz yöntemiyle aktif karbon destekli, manyetik özelliklere sahip katalizörler sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörler BET-yüzey alanı, toplam gözenek hacmi, por çapı, XRD, VSM, SEM-EDX, Boehm titrasyonu ve pHzpc analizleriyle karakterize edilmiştir. Sentezlenen her bir katalizör varlığında persülfat aktivasyonuyla sulu ortamlardaki; amoksisillin, asetaminofen, asetilsalisilik asit, siprofloksasin, diklofenak, eritromisin, fenoprofen, rifampisin ve tetrasiklin giderimi üzerine; katalizör tür ve miktarı, persülfat konsantrasyonu, temas süresi, pH ve yabancı iyon varlığı gibi parametrelerin etkileri incelenmiştir. Her bir molekül için optimize edilen şartlarda en etkin giderim verimlerinin elde edildiği katalizörün stabilitesi ve tekrar kullanım durumu da incelenmiştir. Ayrıca, konvensiyonel kimyasal çöktürme yöntemiyle de Fe- ve Co-esaslı katalizörler hazırlanmış ve optimize edilen şartlarda aynı deneyler yapılarak impregnasyon-piroliz yöntemiyle sentezlenen katalizörlerin karşılaştırılması yapılmıştır. İmpregnasyon-piroliz yöntemiyle sentezlenen her iki katalizörün geniş bir pH aralığında etkin olduğu, molekülleri persülfat aktivasyonuyla etkin bir şekilde mineralize ettiği ve cereyan eden reaksiyonun birinci mertebeden olduğu belirlenmiştir. Radikal söndürme deneyleriyle moleküllerin mineralizasyonunda sülfat radikalinin baskın olduğu tespit edilmiştir. İncelenen yabancı iyonlardan PO43-'ın metal iyonlarıyla çözünmeyen metal fosfatlar oluşturarak katalizör deaktivasyonuna neden olduğu, diğer iyonların ise daha düşük potansiyelli radikaller oluşturarak reaksiyon kinetiğini etkilediği belirlenmiştir. Kimyasal çöktürme yöntemiyle elde edilen katalizörlerin, her bir molekülü optimize edilen koşullarda kısmen mineralize edebildiği (%40) bulunmuştur. Bu nedenle; persülfat aktivasyonu için impregnasyon-piroliz yöntemiyle doğrudan biyokütlelerden aktif karbon destekli demir ve kobalt esaslı katalizörlerin elde edilmesi ve organik kirleticilerin gideriminde kullanılmasının avantajlı olduğu söylenebilir. Anahtar Kelimeler: Aktif karbon, Destek materyal, Katalizörler, Degradasyon, Farmasötik giderimi