Investıgatıon of the catalytıc actıvıtıes of K-OMS-2 (manganne oxıde) supported Ru(0) nanopartıcles (Ru@K-OMS-2) ın transfer hydrogenatıon reactıons

Transfer hidrojenasyon, moleküler hidrojenasyona oranla katalitik hidrojenasyonda kullanılan kararlı hidrojen sağlayıcıların olması sebebiyle daha kullanışlı bir metottur. Bunun yanında reaksiyonlara olan ilgi, transfer hidrojenasyonda kolaylıkla temin edilebilen alkollerin çok sayıda oluşu, daha düşük maliyetli ve çevre dostu olan reaksiyon koşulları gibi özellikleri sonucu artmaktadır. Ticari öneme sahip olan farmasötik, tarımsal madde, parfüm, tatlandırıcı ve özel malzemelerin üretimine öncülük eden ikincil alkoller, ilgili ketonların indirgenmesi sonucu elde edilirler. Karbonil bileşiklerini ilgili alkollere dönüştürmek için bu çalışmada, hidrojen kaynağı olarak oldukça kararlı, çalışılması kolay, toksik olmayan ve ucuz olmasından dolayı 2-propanol kullanıldı. Bugüne kadar transfer hidrojenasyon reaksiyonları için geliştirilen katalizörler incelendiğinde hidrojen transfer işleminin ancak uygun katalizör eşliğinde katalitik yöntemlerle gerçekleştiği görülmektedir. Günümüze kadar transfer hidrojenasyon reaksiyonlarında katalizör olarak kullanılan sistemlerin büyük çoğunluğunu Ru merkezli koordinasyon bileşikleri oluşturmakla beraber son zamanlarda artan bir ivmeyle Ru nanoparçacıklarını içeren gerek kolloidal gerekse de destekli yapılar da katalizör olarak kullanılmaktadır. Bu çalışmada heterojen metal katalizörün üretimi için ucuz ve toksik olmayan bir destekleyici malzeme olan K-OMS-2, reflüx yöntemiyle literatüre göre hazırlanıp farklı yüzdelerde (%0.1, %0.5, %1, %2, %3) Ru metalli ile Ru@K-OMS-2 nanoparçacıkları ıslak emdirme ve kimyasal indirgenme yöntemi ile sentezlendi. Ru@K-OMS-2 nanomalzemelerinin yapısal ve morfolojik özellikleri P-XRD (Toz X-ışınları kırınımı), TEM (Geçirimli Elektron Mikroskopisi), SEM(Taramalı Elektron mikroskopisi), EDX (Enerji Dağılımlı X-ışınları spektroskopisi), XPS (X-ışınları Fotoelektron spektroskopisi), BET (Brunauer-Emmett-Teller yüzey alanı tanımlanması) gibi ileri düzey analitik yöntemlerle aydınlatıldı. Daha sonra Ru@K-OMS-2 nanoparçacıkların transfer hidrojenasyon reaksiyonlarında katalitik etkinliği araştırıldı. Katalitik dönüşüm oranları gaz kromatografisi yöntemiyle tespit edildi. Yapılan incelemelere göre ağırlıkça %3 Rutenyum metali yüklü Ru@K-OMS-2 nanokatalizörünün katalitik etkinliğinin diğer nanokatalizörlerden (%0,1, %0,5, %1, %2) yüksek olduğu belirlendi. Ayrıca tez çalışmamızda sıcaklık, baz türü ve Substrat: Katalizör: Baz oranı gibi değişkenlerin transfer hidrojenasyon reaksiyonlarının performansı üzerindeki etkileri araştırıldı. Böylece %3'lük Ru@K-OMS-2 nanokatalizörüyle asetofenonun transfer hidrojenasyonundaki katalitik etkisinin 82 ºC ve 5 saatlik sürede dönüşümün %95 olduğu tespit edildi.