Kobalt bazlı su indirgeme katalizörlerinin sulu çözeltilerde ve yüzeyde ab-initio moleküler dinamik yöntemi ile modellenmesi

Hidrojen enerjisi yenilenebilir enerji kaynağı olarak fosil yakıtlara olan bağımlılığın yerini alabilir, dolayısıyla yaygın kullanımının arttırılması için çözüm arayışı günümüzün zorluklarından birini oluşturmuştur. H2'nin sürdürülebilir üretim yöntemlerinden biri geçiş metallerine sahip moleküler katalizörler ile fotokatalitik su indirgeme reaksiyonudur. Çalışmalar, kobalt bazlı katalizörlerin fotokatalitik su indirgeme reaksiyonlarında aktif ve verimli bir etkiye sahip olduğunu ve Rutenyum ve Platin gibi pahalı geçiş metalleri yerine kullanılabileceğini göstermiştir. Bu çalışmada, Ab-initio Moleküler Dinamik (AIMD), Metadinamik (MTD), Yoğunluk Fonksiyoneli Teorisi (DFT) ve ayrıca Serbest Enerji Pertürbasyon Teorisi aracılığıyla hem sulu çözeltide hem de TiO2 yüzeyinde Co bazlı su indirgeme katalizörlerinin çözelti veya yüzey ile etkileşimleri araştırılmıştır. Homojen katalizlenme ile ilgili olarak, EECC su indirgeme reaksiyon mekanizmasının birinci ve ikinci indirgeme ara adımları modellenmiştir. Elektron enjeksiyonlarını takiben çözücü tepkisi ve çözücüdeki katalizörün düzlemsel yapısı analiz edilmiştir. Birinci ve ikinci indirgenme serbest enerjileri hesaplanmış, AIMD yörüngeleri analiz edilmiş, ve yörüngelerden seçilen anlık görüntülerin elektronik yapıları daha karmaşık yöntemler kullanılarak ayrıca değerlendirilmiştir. Heterojen katalizlenme için, rutil(110) yüzeyinde birkaç kobalt bazlı katalizörün adsorpsiyon enerjilerinin yanı sıra optimize edilmiş geometrileri karşılaştırılmıştır. Seçilen katalizör/TiO2 sistemlerinin elektronik yapıları, elektron yoğunluk farkı haritaları hesaplanarak ayrıca araştırılmıştır.