Development and characterization of all solid-state li-ion batteries

Garnet tipi Li7La3Zr2O12 (LLZO) katı elektrolitleri, geleneksel organik elektrolitlerin yerine potansiyel bir aday olarak kabul edilir. Fakat gösterdikleri performans organik esaslı sıvı elektrolitlere henüz yaklaşamamaktadır. Performansı artırıcı yönde yapılan çalışmalar daha çok kristal kimyası ve lityum hareket kinetikleri üzerine yoğunlaşmakla beraber, sinterleme davranışları aydınlatmak üzerine yeterli çalışma yapılmamıştır. Tez, katı hal ve çözelti tabanlı LLZO sentezini kapsamaktadır. Öncelikle, katı hal sentezinde, LLZO sentez koşullarının; Al içeriği, ısıtma hızı ve başlangıç hammadde tipi açısından optimizasyonu araştırılmış ve sinterleme sıcaklığının fonksiyonu olarak potansiyel bir sinterleme mekanizması önerilmiştir. Elektron mikroskobu teknikleriyle Lityum tespiti ve LLZO örneklerinin havada kararlılığı ToF-SIMS ekli FIB-SEM ile çalışılmıştır. Sitrat-Nitrat LLZO sentezinde, Zirkonyum kaynağı ve anyonik türlerin LLZO'nun kübik faz kararlılığı üzerindeki etkisi ele alınmıştır. Termodinamik açıdan tercih edilen başlangıç hammaddelerinin belirlenmiş ve ToF-SIMS ekli ve Xe iyon kaynaklı FIB-SEM kullanılarak LLZO'da yüksek hassasiyetli Lityum haritaların oluşturularak ile yapıdaki safsızlıklar başarıyla belirlenmiştir. Sitrat-Nitrat sentezinde, nitrat iyonlarının LLZO'nun kübik faz stabilizasyonu üzerindeki negatif etkisi de ilk kez gösterilmiştir. 0.211 mS/cm ile en yüksek iletkenlik 1200 °C'de 12 saat katı hal reaksiyonu ile sinterlenmiş LLZO örneklerinde elde edilmiştir.