Metanın toplam oksidasyon reaksiyonunda LaNiMO3 (M=Mn, Co, Cu, Ag) perovskit katalizörlerinin aktivitelerinin incelenmesi

Bu çalışmada farklı metal içerikli LaNi0.5M0.5O3 (M=Ag, Cu, Co, Mn) perovskit katalizörlerinin sentezi, karakterizasyonu ve metanın toplam yanma reaksiyonları için aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir. LaNi0.5M0.5O3 (M=Ag, Cu, Co, Mn) perovskit katalizörleri hem birlikte çöktürme yöntemi ile hem de Pechini sol-jel yöntemi kullanılarak sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakteristik özelliklerini belirlemek için X-ışını kırınımı, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon, elektron mikroskopisi (SEM ve HRTEM), Endüktif eşleşmiş plazma optik emisyon spektrometresi (ICP-OES) ve X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS) karakterizasyon teknikleri uygulanmıştır. Karakterizasyon analizleri sonucunda; katalizörlerin kristal fazları, ortalama kristal boyutları, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon izotermleri, gözenek hacim değerleri, ortalama gözenek çapları, yüzey alanları, yüzey topografyası, katalizör faz yapısında bulunan bileşenlerin oranı, elementel kompozisyon ve elementlerin oksidasyon halleri ile ilgili sonuçlar elde edilmiştir. X-ışını kırınım deseni katalizörlerde NiO, La2O3, MnO, Co3O4, CuO ve metalik Ag kristal fazlarının oluştuğunu göstermiştir. En şiddetli piklerden hesaplanan ortalama kristal boyutu değerlerinden her iki yöntemle hazırlanan LaNi0.5Mn0.5O3 katalizörünün diğer katalizörlere göre daha yüksek ortalama kristal boyutuna sahip oldukları belirlenmiştir. Ortalama gözenek çapları genel olarak katalizör yapılarının %50' den fazlasını mikro+mezo gözeneklerin oluşturduğunu göstermiştir. BET çok noktalı yüzey alan sonuçları incelendiğinde ise hazırlama yöntemi açısından karşılaştırma yapıldığında birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlanmış katalizörlerde daha yüksek yüzey alanları elde edilmiştir. Katalizörlerin katalitik aktiviteleri metanın toplam oksidasyonu reaksiyonu için 300-800oC sıcaklık aralığında gerçekleştirilmiştir. Metanın toplam oksidasyonu reaksiyonu O2 ile ön işlem yapmadan ve 1 saat boyunca oda sıcaklığında O2 ile ön işlem yapılarak gerçekleştirilmiştir. En iyi katalitik aktiviteyi O2 ile ön işlem uygulanmış birlikte çöktürme yöntemiyle sentezlenmiş Mn katkılı LaNi0.5Mn0.5O3 katalizörü göstermiştir. LaNi0.5Mn0.5O3 katalizörü metanın toplam oksidasyonu reaksiyonu için ön işlem olmadan 560oC'de %50 dönüşüm verirken, ön işlem uygulanmış olarak 557oC'de %50 dönüşüm vermiştir.