Bi2Te3 (0001) yüzeyinde atomik ve ada ölçeklerinde difüzyon & SiO2 alttaşı üzerinde aşırı-ince Bi2Te3 filmleri

Topolojik yalıtkanlar (TY) malzemelerin yeni bir halidir. Bu malzemelerin yüzey ve kenarlarında iletken yüzey durumları olmasına rağmen külçeleri yalıtkan özelliktedir. Bizmut Tellür (Bi2Te3) onlarca yıl iyi bilinen bir termoelektrik malzemeyken, topolojik yalıtkan olarak duyurulduktan sonra son yıllarda çalışma gruplarınca tekrar ilgi odağı olmuştur. Bu kadar ilgi çekmesinin sebebi; spintronik, kuvantum hesaplamaları ve topolojik süperiletkenlikte vaad edici bir malzeme olmasıdır. Bu nedenle bu alanlarda uygulamaya geçmeden önce tamamlanmamış morfolojik ve elektronik yapısının iyi araştırılması gerekmektedir. Bi2Te3 içinde beş atomu bulunan rombohedral ilkel hücreye sahiptir. Kristal yapısı c-ekseni boyunca beşli atomik düzlemden oluşup, bu beş atomik düzlem (Te1-Bi-Te2-Bi-Te1) sıralaması Beşli Tabakaları (BT) oluşturur. Her BT birbirine zayıf van der Waals bağıyla bağlıdır. Birbirine zayıf bağlı BT'ler sayesinde kristal bu arayüzeyinden rahatca yarılabilir. Yarma işleminden sonra, elde edilen Te1 atomlarıyla biten üçgen örgülü (0001) yüzeyinin elektronik ve morfolojik özellikleri atomik ölçekte taramalı tünelleme mikroskopu (TTM) ile incelenebilir. Daha geniş ölçekte, atomik kuvvet mikroskopu (AKM) ile yüzeyin morfolojisi ayrıca incelenebilir. Genel yapısına ilaveten, Bi2Te3 kristalinde dört çeşit nokta kusur bulunur. Kristalin katkılanma tipine göre, gözlemlenebilir kusurlar değişebilir. Kristali büyütme sırasında fazladan Bizmut ve Tellür atomları kristalin katkılanmasına sebep olur. Fazladan Bizmut atomları p-tip, fazladan Tellür atomları ise n-tip katkılanmaya sebep olur. p-tip katkılanan kristallerde Tellür boşluk kusurlarının yanısıra, Bizmut atomlarının muhtemelen Tellür örgü noktasını işgal etmesi sonucu antinokta kusurlar da gözlemlenir. Benzer şekilde, n-tip katkılanan kristallerde ise altörgüde Bizmut boşluk kusurlarının yanısıra, Tellür atomlarının Bizmut atomlarının örgü noktalarında bulunması sonucu antinokta kusurlara sebep olur. Bu kusurlar kristalin yüzeyinde kendilerini farklı yüzey durumlarında göstererek, kristalin elektriksel yapısını değiştirebilir. Yüzeylerde görülen bu dört ana noktasal kusurun doğası, son yıllarda Bi2Te3 malzemesi bir TY olarak bildirilmesiyle beraber dünya çapında araştırma grupları tarafından daha da fazla ilgi görmüştür. Çalışmaların gösterdiğine göre, bu kusurların sebepleri Bi2Te3 kristallerinin ortamdan etkilenebileceği yöndedir. İlk olarak, onlarca yıl önce yapılan çalışmayla kristallerin ortamdaki oksijen yüzünden elektriksel yapısını etkilendiği yöndedir. Son yıllarda ise, kristalin oksitlenip oksitlenmediğine dair tartışmalar devam etmekte olup, yüzeyin kimyasal olarak stabil olup olduğuna dair de birçok çalışma bulunmaktadır. Bunlara ilaveten, yarı iletken yüzeylerde kusurlar kristallerin katkılanmasına etkisi olabildğinden, yüzeyde sebep oldukları farklı yüzey durumlarının yanısıra yük taşıyıcı olarak dinamikleri de ayrıca ilgi çekicidir. Tavlama sıcaklığının etkisiyle Bi2Te3 kristalinin külçesinde Tellür atomlarının difüzyonu gözlemlenmiş olsa da, oda sıcaklığında yüzeydeki yapıları ve yüzeye elektronik etkisi hakkında yeterli veri toplanmamıştır. Bu çalışmada ilk olarak, TTM ve AKM ile oda koşullarında (0001) yüzeylerinin genel morfolojisini inceledik. Büyütmelerine göre ölçülen üç farklı örneğin ikisinden TTM ile atomik çözünürlük alabilmemiz, yüzeydeki morfolojik ve elektronik yapıyı oda sıcaklığında atomik ölçekte incelememize olanak sağladı. Alınan ölçümler ve yapılan analizlerle diğer teorik ve deneysel çalışmalarla uyumlu olduğunu gözlemledik. Genel yapının dışında, yüzeydeki nokta kusurların morfolojik ve elektronik özelliklerini de inceledik. İğne-yüzey ikilisinden birine belirli voltaj değerleri uygulayarak, TTM ile yüzeydeki elektronik yapıyı morfolojik etkilerle beraber farklı topografi verileri olarak alınabilir. Biz de yüzeydeki kusurların elektronik yapısını bu spektral yöntemle inceledik. Daha sonra, Bi2Te3 (0001) yüzeylerindeki gözlemlediğimiz nokta kusurların davranışlarını incelemek için aynı bölgede ardışık ölçümler aldık. Topografilerden seçilen sabit bir referans noktaya göre Tellür'e ait boşluk kusurlarının (0001) yüzeyine hem dik hem de bu yüzeyde yatay difüzyonuna rastladık. Bilgimiz dahilinde, bir TY yüzeyinde ilk kez atomik ölçekte yüzey difüzyonunu bildiriyoruz. Ancak, altörgüde antinokta kusurlar dolayısıyla en üst atomik tabakada etkisini üçgen şeklinde gösteren çıkıntı kusurların yer değişimine rastlamadık. Yapılan analizleri ve geçmişte yapılan çalışmalarla birleştirdiğimizde, yüklü Tellür boşluklarının hareketlerini yüzeydeki elektronik yapıyla ilintili olabileceğine yorduk. Atomik ölçeğin yanısıra, daha geniş taramalarda bu Tellür boşluk kusurlarının bir araya gelip adalar oluşturabildiğini de gözlemledik. Oluşan boşluk adalarının Ostwald erginleşmesini de ayrıyeten bildiriyoruz. Ostwald erginleşmesi, ilk olarak çözeltiler de gözlemlense de yüzeyler için de uygulanabileceği teorik olarak ispatlanmıştır. Zamanın üstel bir fonksiyonu olarak büyüyen adaların arkasındaki termodinamik ve kinetiklerini açıklayan çalışmalara göre Bi2Te3 yüzeyinde gözlemlediğimiz kütle akışının doğasını araştırdık. Teorik ve deneysel kütle akış mekanizmalarıyla Bi2Te3 (0001) yüzeyindeki gözlemlerimizle karşılaştırdık. Yapılan hesaplar ise farklı mekanizmaların yüzeyde etkin olduğunu göstermektedir. Ostwald erginleşmesinin yanısıra Oksijen atomlarının bu ve kardeş yüzeylerde tutunduğu bildirilmiştir. Bunun sonucu olarak yüzey morfolojisini ve elektronik yapısını değiştirdiği gözlemlenmişken, biz de adaların büyümesinin gerçek zamanlı bir oksitlenmeyle ilintili olabileceğini ayrıyeten belirttik. Bunların dışında, aşırı ince film limitindeki bu malzemenin elektronik yapısı halen tamamlanmış degildir. Aşırı ince Bi2Te3 filmleri büyütmek için, kimyasal buhar biriktirme (KBB) tekniğini değiştirdik. Bu işlemde, alttaş olarak Silisyum Dioksit üzeri Silisyum (SiO2/Si) kullandık. Sıcaklığı alttaşın üzerine koyduğumuz Bi2Te3 kristallerinin erime noktasının mertebesinde tuttuk. Bu işlemin sonucunda, yüzey enerjilerinin farkı dolayısıyla erimiş Bi2Te3 kristallerinin yarı küremsi yapılar halini aldığını gözlemledik. Bu yarı küremsi külçeleri alttaştan cımbız yordamıyla ayırdığımızda çeşitli yükseklikte Bi2Te3 kalıntıları gözlemledik. AKM ölçümlerinin gösterdiğine göre, aşırı ince Bi2Te3 filmleri ve Bi2Te3 mikroparçacıkları elde ettik. Elde edilen Bi2Te3 filmlerinin yapısal özelliklerini AKM ile inceledik. Filmlerin yükseklikleri birkaç BT olarak, mikroparçacıkların yarıçapı ise birkaç mikrometre olarak ölçtük. İki boyut limitinin bu ve kardeş kristallerde beş BT ve daha az olduğu göz önüne alındığında değiştirilmiş KBB yöntemi sayesinde kristaller aşırı-ince sınırında büyütülebildiğini gösterdik. Bu ise halen araştırma aşamasında olan iki boyutlu TY'ların elektronik özelliklerini incelemede geliştirilen önemli bir teknik olarak değerlendirilebilir. Bu aşırı ince Bi2Te3 filmlerinin ve mikroparçacıkların yapısal ve spektoskopik karakteristiği de tartışılmıştır. AKM ve optik mikroskop ölçümleri referans alındığında filmlerde gözlemlenen çukurların karşılık geldiği yüzeyin alttaşa ait olduğu düşünülmüştür. Ancak yapılan karşılaştırmalı Raman analizleri sonucunda çukur içi ve filmlerde bir farklılık gözlemlenmemiştir. Mikroparçacıklarda ise, külçe piklerinin yanısıra sadece iki boyut limitinde gözlemlenebilen iki kızılötesi piki gözlemlenmiştir. Gözlemlenen pikler benzer çalışmalarla karşılaştırıldığında kristalin evirtim simetresinde bozulma olduğu, bunun alttaş üzerinde kristali ısıtmanın etkisiyle yüzey enerjisi farkından dolayı kristalde bir deformasyona yola açtığı düşünülmüştür.